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镧对镁吸氢和放氢动力学及热力学性能的影响
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作者 刘晓静 李辛元 +1 位作者 蒋瑞 周仕学 《稀有金属材料与工程》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第7期2239-2243,共5页
研究纳米La2O3对Mg颗粒的助磨作用以及吸氢和放氢的催化作用,对克服Mg吸氢和放氢动力学差的问题有重要意义。Mg粉中添加1.0%(摩尔分数)的La2O3于球磨后,XRD分析表明Mg晶粒尺寸为49.7 nm,而纯Mg球磨后的晶粒尺寸为51.6 nm,La2O3使球磨后M... 研究纳米La2O3对Mg颗粒的助磨作用以及吸氢和放氢的催化作用,对克服Mg吸氢和放氢动力学差的问题有重要意义。Mg粉中添加1.0%(摩尔分数)的La2O3于球磨后,XRD分析表明Mg晶粒尺寸为49.7 nm,而纯Mg球磨后的晶粒尺寸为51.6 nm,La2O3使球磨后Mg晶粒变得更小,这有利于提高Mg的吸氢和放氢速率。SEM结果表明,球磨后La2O3纳米晶粒与Mg晶粒紧密接触,呈镶嵌结构,这有利于La2O3对Mg吸氢和放氢发挥催化作用。吸氢和放氢动力学测试表明,添加La2O3使Mg吸氢和放氢速率加快,吸氢反应活化能降低49.8 kJ/mol,放氢反应活化能降低23.1kJ/mol,即显著地改善了Mg吸氢和放氢的动力学性能。P-C-T等温吸附平衡测试表明,添加La2O3球磨后Mg的吸氢活性更高,平衡氢压较低。DSC放氢分析表明,添加La2O3后MgH2放氢温度有所降低。硬度比Mg大的La2O3纳米颗粒在球磨过程中起助磨作用,不与Mg反应;在加氢和放氢过程中La2O3起催化作用,不与H2反应。 展开更多
关键词 储氢材料 动力学 三氧化二镧 球磨 活化能
变压和恒压加氢模式下CO2杂质对镁储氢性能的影响 预览
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作者 李辛元 蒋瑞 +3 位作者 刘晓静 刘培 韩宗盈 周仕学 《功能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第6期6128-6134,共7页
金属镁资源丰富且储氢量大,是有大规模应用前景的储氢材料,但镁易与CO2等杂质气体反应生成致密的MgO和碳薄膜覆盖在镁颗粒表面而阻碍吸氢,研究变压加氢和恒压加氢过程中钝化膜影响镁吸氢的机制对优化加氢操作有重要意义。等温吸附测试表... 金属镁资源丰富且储氢量大,是有大规模应用前景的储氢材料,但镁易与CO2等杂质气体反应生成致密的MgO和碳薄膜覆盖在镁颗粒表面而阻碍吸氢,研究变压加氢和恒压加氢过程中钝化膜影响镁吸氢的机制对优化加氢操作有重要意义。等温吸附测试表明,在含1.0%(摩尔分数)CO2杂质的氢气中于340℃、5h恒压加氢时,吸氢量降至2.32%(质量分数),而变压加氢时吸氢量降至1.09%(质量分数)。XRD分析表明两种加氢模式下CO2均会与Mg反应生成晶态MgO;HRTEM观测表明MgO膜紧密附着在镁颗粒表面;XPS分析表明除了生成MgO外,还有单质碳生成,以及C—O和C=O基团化学吸附于镁颗粒表面。热力学计算表明,变压加氢过程中在低于吸氢平台压的低压阶段,CO2与Mg反应生成致密的钝化膜,从而阻碍高压阶段Mg与H2反应生成MgH2,致使吸氢量较低;而恒压加氢时,初始氢压高于吸氢平台压,CO2和H2与Mg竞争反应,从而吸氢量高于变压加氢模式的吸氢量。 展开更多
关键词 储氢材料 二氧化碳杂质 变压加氢 恒压加氢
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不同温度下噻吩与氢化镁反应路径分析
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作者 刘博古 张莉华 +4 位作者 李淑芳 蒋瑞 刘晓静 李辛元 周仕学 《化工新型材料》 CSCD 北大核心 2017年第5期124-126,共3页
以球磨法制备镁基储氢材料,并作为供氢体对噻吩进行加氢脱硫研究。程序升温脱附(TPD)和差示扫描量热(DSC)测试表明,材料放氢峰温为320℃,可与噻吩加氢温度匹配。噻吩加氢脱硫实验表明,当反应温度为350℃时,噻吩加氢反应转化率最高;... 以球磨法制备镁基储氢材料,并作为供氢体对噻吩进行加氢脱硫研究。程序升温脱附(TPD)和差示扫描量热(DSC)测试表明,材料放氢峰温为320℃,可与噻吩加氢温度匹配。噻吩加氢脱硫实验表明,当反应温度为350℃时,噻吩加氢反应转化率最高;反应温度继续升高,转化率则随之下降。加氢脱硫反应产物分析表明,由于温度升高,储氢材料中的活性氢将直接结合生成氢气分子,从而使加氢反应较难进行,噻吩转化率下降。第一性原理计算结果表明,MgH2直接对噻吩加氢的能量位垒为62.65kJ/mol,而由MgH2所放出的氢气对噻吩加氢的2个位垒为275.36kJ/mol和365.36kJ/mol。MgH2与噻吩直接反应更有利于加氢脱硫反应的进行。 展开更多
关键词 噻吩 加氢脱硫 氢化镁 第一性原理
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