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碳纳米管负载镍基催化剂对甘油水蒸气重整的性能研究 预览
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作者 刘殊壮 黎志敏 +1 位作者 罗仕忠 敬方梨 《合成化学》 CAS 北大核心 2019年第7期530-536,共7页
以硝酸盐为前驱体,CNTs为载体,采用简单浸渍法制备了一系列不同NiO含量的催化剂3Ni-CNTs、5Ni-CNTs、10Ni-CNTs和15Ni-CNTs(NiO含量分别为3.0%、5.0%、10.0%和15.0%),通过X-射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氢气程序升温脱附(... 以硝酸盐为前驱体,CNTs为载体,采用简单浸渍法制备了一系列不同NiO含量的催化剂3Ni-CNTs、5Ni-CNTs、10Ni-CNTs和15Ni-CNTs(NiO含量分别为3.0%、5.0%、10.0%和15.0%),通过X-射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氢气程序升温脱附(H2-TPD)、X-射线光电子能谱(XPS)和透射电镜(TEM)对其物理化学性质进行了分析,并考察其对甘油水蒸气重整反应的影响。结果表明:15Ni-CNTs的催化性能最好,在375℃条件下,甘油转化率和氢气选择性分别为100%和72.9%。 展开更多
关键词 硝酸镍 碳纳米管 镍基催化剂 甘油水蒸气重整 催化 氢气 催化性能
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甘油水蒸气重整制氢热力学分析
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作者 汪丛伟 谢建军 +1 位作者 阴秀丽 吴创之 《太阳能学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第7期2078-2084,共7页
采用吉布斯自由能最小化原理计算甘油水蒸气重整制氢过程的平衡组成,该模型经实验结果验证,吻合良好。考察温度、压力、水/甘油物质的量之比对H2、CO、CO2、CH4组成及选择性,积碳,原料平衡转化率及系统耗能的影响。计算结果表明:在高温... 采用吉布斯自由能最小化原理计算甘油水蒸气重整制氢过程的平衡组成,该模型经实验结果验证,吻合良好。考察温度、压力、水/甘油物质的量之比对H2、CO、CO2、CH4组成及选择性,积碳,原料平衡转化率及系统耗能的影响。计算结果表明:在高温低压及高水/甘油物质的量之比条件下有利于提高H2产率,水/甘油物质的量之比大于4时可有效避免积碳,在873 K下,水/甘油物质的量之比大于20时即可完全消除CH4;结合各反应条件对上述关键反应过程参数的影响,推荐反应温度为823~1023 K,反应压力为常压,水/甘油物质的量之比6∶1~46∶1。甘油水蒸气重整反应过程在反应温度1023 K及水/甘油物质的量之比为9的典型工况下系统耗能占系统产生总能量的30%以上。 展开更多
关键词 甘油 水蒸气重整 制氢 热力学
Glycerol steam reforming over calcium hydroxyapatite supported cobalt and cobalt-cerium catalysts 预览
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作者 J.Dobosz M.Cichy +1 位作者 M.Zawadzki T.Borowiecki 《能源化学:英文版》 SCIE EI CAS CSCD 2018年第2期404-412,共9页
关键词 铈催化剂 油蒸气 解吸附作用 温度范围 催化过程 催化性质
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铈镧比对Ce_xNi_(0.5)La_(0.5-x)O系催化剂甘油氧化蒸汽重整制氢性能的影响 预览
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作者 党成雄 杨浩波 +2 位作者 余皓 王红娟 彭峰 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第6期1527-1533,共7页
利用共沉淀法制备了CeO_2和La_2O_3复合载体的Ce_xNi_(0.5)La_(0.5-x)O(CeNiLaO)系催化剂,在固定床反应器中考察其甘油氧化蒸汽重整制氢(OSRG)性能,并采用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H_2-TPR)、激光拉曼光谱(Raman)、... 利用共沉淀法制备了CeO_2和La_2O_3复合载体的Ce_xNi_(0.5)La_(0.5-x)O(CeNiLaO)系催化剂,在固定床反应器中考察其甘油氧化蒸汽重整制氢(OSRG)性能,并采用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H_2-TPR)、激光拉曼光谱(Raman)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行表征分析。结果表明:La_2O_3能够有效地分散Ni颗粒,减弱Ni颗粒在反应过程中的烧结,CeO_2提供的晶格氧能够消除催化剂表面的积碳,同时La会部分进入Ce的晶格取代部分Ce^(4+)造成晶格畸变,提高表面的氧空穴数。La_2O_3和CeO_2的共同作用有利于减弱Ni因为烧结和积碳引起的失活。在不同Ce/La摩尔比的催化剂中,Ce_(0.4)Ni_(0.5)La_(0.1)O表现出最好的催化活性,并且该催化剂在长达210 h的稳定性测试中,甘油的转化率都在95%以上,气相产物中的氢气浓度达50%。 展开更多
关键词 氧化铈 氧化镧 稳定性 甘油 制氢 蒸汽重整
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木炭催化甘油重整制氢研究
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作者 亓伟 张志凯 +3 位作者 付明 许庆利 张素平 颜涌捷 《太阳能学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第6期1504-1508,共5页
以木炭为催化剂,在固定床反应器中对甘油水蒸气重整制氢进行研究.结果表明:随着空速的增大,氢产率、潜在氢产率和碳转化率逐渐减小;随着温度的升高,氢产率、潜在氢产率和碳转化率增大;S/C的增大在一定程度上有助于促进氢产率、潜在氢... 以木炭为催化剂,在固定床反应器中对甘油水蒸气重整制氢进行研究.结果表明:随着空速的增大,氢产率、潜在氢产率和碳转化率逐渐减小;随着温度的升高,氢产率、潜在氢产率和碳转化率增大;S/C的增大在一定程度上有助于促进氢产率、潜在氢产率和碳转化率的增大.在温度为800℃,S/C为4:1,空速为1.5 h-1时,氢气产率、潜在氢产率分别为114.31 g/kg和128.30 g/kg,碳转化率为89.08%. 展开更多
关键词 木炭 生物甘油 制氢 蒸汽重整
制备条件对用于甘油蒸汽重整反应Ni基催化剂性能的影响 预览
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作者 M.A.Goula N.D.Charisiou +1 位作者 K.N.Papageridis G.Siakavelas 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第11期1949-1965,共17页
研究了制备参数对用于甘油蒸汽重整反应的Ni基催化剂性能的影响.采用过量浸渍法、等体积浸渍法和改进的平衡沉积过滤(EDF)法制备了一系列Al2O3负载的8 wt%Ni催化剂,运用X射线衍射(XRD)、电感耦合等离子体光谱仪、N2吸附-脱附、扫描... 研究了制备参数对用于甘油蒸汽重整反应的Ni基催化剂性能的影响.采用过量浸渍法、等体积浸渍法和改进的平衡沉积过滤(EDF)法制备了一系列Al2O3负载的8 wt%Ni催化剂,运用X射线衍射(XRD)、电感耦合等离子体光谱仪、N2吸附-脱附、扫描电镜(SEM)、透射电镜和H2程序升温还原(TPR)表征了催化剂的表面和体相性质;采用CHN分析仪和SEM表征了使用后催化剂以测定其表面沉积的碳及其形貌.结果表明,制备方法对所制催化剂的织构、结构和表面性质影响很大,导致氧化铝表面Ni物种的分散和种类的不同.即使XRD和TPR结果证实形成了铝酸镍晶相,但Ni/Al-edf催化剂中β峰的贡献大于其它两个催化剂的,表明在这种情况下铝酸镍更容易还原.在550 ℃以上CO2选择性增加和CO选择性不变,表明Ni/Al-wet和Ni/Al-edf催化剂可成功催化水汽变换反应.另外,650 ℃时Ni/Al-edf催化剂上甘油生成气相产物的转化率、氢气产率以及烯丙醇、乙醛和乙酸选择性最高,且它在所有催化剂中的积炭量也最低.将催化剂结构性质、分散度和还原性与其催化性能相关联,发现EDF法制得的催化剂比表面积和活性相分散度更高,更易被还原,因而其活性和生成H2的选择性更高,也更抗积碳. 展开更多
关键词 甘油 氢气 蒸汽重整 负载型镍催化剂 催化剂制备
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负载Ni催化剂上低温甘油蒸汽重整制氢 预览 被引量:2
7
作者 吕衍安 赵星岭 +2 位作者 索掌怀 廖卫平 金明善 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第6期684-691,共8页
采用等体积浸渍法制备了Al2O3、CeO2、TiO2及MgO负载Ni催化剂,考察了它们对甘油蒸汽重整制氢反应的催化性能。采用X射线衍射、N2吸附、透射电镜及H2程序升温还原等方法对催化剂进行了表征。结果表明,载体对Ni催化剂的活性有显著影响。在... 采用等体积浸渍法制备了Al2O3、CeO2、TiO2及MgO负载Ni催化剂,考察了它们对甘油蒸汽重整制氢反应的催化性能。采用X射线衍射、N2吸附、透射电镜及H2程序升温还原等方法对催化剂进行了表征。结果表明,载体对Ni催化剂的活性有显著影响。在400℃下Ni/CeO2的催化活性明显好于其他催化剂,活性次序为Ni/CeO2〉Ni/Al2O3〉Ni/TiO2~Ni/MgO。Ni/CeO2也具有好的稳定性,反应20h未见活性下降,甘油转化率70%,氢气收率69.2%。这与CeO2的本性及其与活性组分的相互作用有关。Al2O3具有较大的比表面积与孔体积,有利于CO吸附及甲烷化反应的进行,使得Ni/Al2O3催化剂在较高温度下具有很高的甘油转化率85.7%,但H2选择性较差。由于MgO载体与活性组分强的相互作用而生成NiMgO2固溶体,导致Ni/MgO低温活性差。 展开更多
关键词 甘油 蒸汽重整 制氢 负载Ni催化剂
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Ni/TiO_2-Al_2O_3催化剂的制备及其在甘油水蒸汽重整制合成气中的应用 预览 被引量:1
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作者 彭东 徐成华 +2 位作者 封超 陈军 肖惠文 《合成化学》 CAS CSCD 北大核心 2014年第1期40-45,共6页
采用分步浸渍法制备了TiO2修饰和金属离子(M=Ce2+,La2+,Mn2+,Zr2+,Cd2+)掺杂的Ni基催化剂Catw Ni和Catw Ni/M,其结构和性能经XRD和H2-TPR表征。以甘油水蒸汽重整制合成气为探针反应,考察了TiO2修饰量(w),M,原料液配比r[V(甘... 采用分步浸渍法制备了TiO2修饰和金属离子(M=Ce2+,La2+,Mn2+,Zr2+,Cd2+)掺杂的Ni基催化剂Catw Ni和Catw Ni/M,其结构和性能经XRD和H2-TPR表征。以甘油水蒸汽重整制合成气为探针反应,考察了TiO2修饰量(w),M,原料液配比r[V(甘油)∶V(水)]及时空速率(LHSV)对Catw Ni/M催化甘油重整反应性能的影响。结果表明:TiO2修饰可适当提高催化剂在甘油重整反应中的催化活性和合成气收率;Cat12Ni具有较佳的催化活性(甘油转化率80%)。M的掺杂是通过降低Ni与载体之间的相互作用以实现催化剂活性的提高(Cat12Ni/M可使甘油的转化率提高至94%以上);掺杂Ce和La可促进Catw Ni在重整反应过程的水气变换反应,而Mn和Cd的掺杂有利于合成气的生成。增加r和LHSV,可使甘油水蒸汽重整制合成气的收率得以提高,但不利于催化剂的稳定性能。 展开更多
关键词 甘油 水蒸汽重整 合成气 镍基催化剂 制备 催化活性
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甘油水蒸气重整制氢及其CO_2原位吸附强化的研究 预览
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作者 谢宝珍 王超 +2 位作者 徐玉杰 豆斌林 陈海生 《可再生能源》 CAS 北大核心 2014年第12期1856-1861,共6页
文章采用共沉淀方法合成了不同配比的Ni O/Al2O3催化剂,采用固定床反应器研究了不同配比的催化剂对甘油水蒸气重整制氢的影响。通过气体产品含量、甘油及水蒸气转化率等指标的分析得出:甘油和水蒸气转化率及氢气产率在450~650℃时随温... 文章采用共沉淀方法合成了不同配比的Ni O/Al2O3催化剂,采用固定床反应器研究了不同配比的催化剂对甘油水蒸气重整制氢的影响。通过气体产品含量、甘油及水蒸气转化率等指标的分析得出:甘油和水蒸气转化率及氢气产率在450~650℃时随温度升高而增加,其中Ni O/Al2O3(Ni O=27.43%,Al2O3=72.57%)催化剂由于Ni含量较高,表现出高制氢催化活性,其氢气产率在650℃时达到最高的12.7%,甘油转化率也达到最高值96.9%。进行CO2原位吸附的甘油重整吸附强化制氢时,得到了更高纯度的氢。进行多次循环再生实验时,随着循环次数的增多,由于吸附剂再生不完全,氢气纯度会随着循环次数增多有所下降。 展开更多
关键词 甘油 制氢 水蒸气重整 镍基催化剂 吸附强化
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整体式催化剂上甘油水蒸气重整制氢 预览
10
作者 汪丛伟 于乃超 +1 位作者 阴秀丽 吴创之 《燃烧科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2014年第6期483-487,共5页
为改善甘油重整制氢反应在转化率、氢产率以及抑制积碳方面都与热力学平衡存在较大差距的问题,设计开发了整体式重整催化剂.考察了涂层组分、比例对整体式催化剂理化特性及其在甘油水蒸气重整制氢反应中催化性能的影响.通过考察Ce-Zr物... 为改善甘油重整制氢反应在转化率、氢产率以及抑制积碳方面都与热力学平衡存在较大差距的问题,设计开发了整体式重整催化剂.考察了涂层组分、比例对整体式催化剂理化特性及其在甘油水蒸气重整制氢反应中催化性能的影响.通过考察Ce-Zr物质的量比及La的添加对催化剂活性的影响,确定了Ce-Zr-La物质的量比为1∶1∶1为最优条件.整体式催化剂的活性得到明显改善,在甘油质量分数为10%,空速为3.07,h^-1时,在温度考察范围内甘油完全转化为气相产物,氢气选择性递增,并趋于平稳,最高可达90.85%;随着空速增大,甘油质量分数的增加,氢气选择性减小,甘油气相转化率降低,但仍可保持较好的转化效果. 展开更多
关键词 整体式催化剂 甘油 水蒸气重整 制氢
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甘油在改性Ni/γ-Al2O3催化剂上水蒸气重整制氢的研究 预览 被引量:3
11
作者 于乃超 汪丛伟 +1 位作者 阴秀丽 吴创之 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第8期78-82,共5页
通过催化剂性能评价,考察了助剂CeO2、CaO和La2O3对催化剂Ni/γ-Al2 O3催化性能的影响,发现Ni/γ-Al2O3经3种助剂修饰后催化剂活性都明显提高,其中La2O3修饰后的催化剂活性最高,甘油转化率在450~650℃内一直保持100%;氢气选择性在45... 通过催化剂性能评价,考察了助剂CeO2、CaO和La2O3对催化剂Ni/γ-Al2 O3催化性能的影响,发现Ni/γ-Al2O3经3种助剂修饰后催化剂活性都明显提高,其中La2O3修饰后的催化剂活性最高,甘油转化率在450~650℃内一直保持100%;氢气选择性在450℃时即达到85%,而且随着温度升高逐渐变大并趋于平稳,最高时可达到92.37%.同时考察了温度、甘油溶液浓度、空速对甘油水蒸气重整制氢反应的影响.运用NH3-TPD和TPR对催化剂进行了表征,发现助剂的添加降低了催化剂的酸性,经改性后催化剂中NiAl2 O4相含量明显降低;催化剂中加入La2O3降低了Ni与Al2O3载体之间的相互作用,因此有利于甘油水蒸气重整制氢反应. 展开更多
关键词 甘油 水蒸气重整 制氢 改性Ni催化剂 La2O3
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蒙脱石负载纳米镍甘油水蒸气重整制氢 预览 被引量:1
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作者 张川 豆斌林 +2 位作者 蒋博 杨明军 宋永臣 《大连理工大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2016年第5期454-456,共3页
采用提升pH工艺把不同含量的镍浸渍在蒙脱石(MMT)上,分别在600、700与800℃下煅烧成型.研究Ni/MMT催化剂用于甘油水蒸气重整(GSR)制氢的效果,并通过氮气吸附、粉末X射线衍射和透射电镜对Ni/MMT催化剂进行表征.甘油水蒸气重整制氢是... 采用提升pH工艺把不同含量的镍浸渍在蒙脱石(MMT)上,分别在600、700与800℃下煅烧成型.研究Ni/MMT催化剂用于甘油水蒸气重整(GSR)制氢的效果,并通过氮气吸附、粉末X射线衍射和透射电镜对Ni/MMT催化剂进行表征.甘油水蒸气重整制氢是在1.013×10^5 Pa,400-600℃,固定床反应器中进行的.对不同镍含量以及煅烧温度对催化活性与产物选择性的影响进行分析.700℃煅烧的催化剂比600、800℃煅烧的催化剂拥有更好的催化活性.在700℃下煅烧的镍含量为19.89%的催化剂催化活性最好,在600℃时甘油转化率达到85%,同时氢气选择性为76%.实验结果表明,在400-600℃随着温度上升,甘油转化率上升. 展开更多
关键词 蒙脱石(MMT) 纳米镍 甘油水蒸气重整(GSR) 制氢
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改良的5A分子筛载Ni催化剂上甘油水蒸汽重整制合成气 预览
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作者 黄遵谕 徐成华 +4 位作者 李钰春 雷亚聪 肖惠文 张永祥 陈军 《天然气化工:C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2012年第6期21-25,共5页
以Linde型5A分子筛(LTA)为载体,采用浸渍法制备了金属氧化物修饰的负载型Ni基催化剂,并用于甘油水蒸汽重整制合成气。催化剂表征及催化稳定性的考察结果表明Mo、La、Ca氧化物的同时修饰可抑制Ni/LTA催化剂中活性组分Ni与载体LTA的... 以Linde型5A分子筛(LTA)为载体,采用浸渍法制备了金属氧化物修饰的负载型Ni基催化剂,并用于甘油水蒸汽重整制合成气。催化剂表征及催化稳定性的考察结果表明Mo、La、Ca氧化物的同时修饰可抑制Ni/LTA催化剂中活性组分Ni与载体LTA的相互作用,在甘油重整反应中具有较好的稳定性能。反应工艺考察结果表明,NiMoLaCa/LTA在反应温度600℃、原料液中甘油/水的体积比3:7、LHSV为2.67h-1的条件下,甘油重整反应产物气有理想的n(H2)/n(CO)比2.06;升高反应温度、降低甘油,水体积比和减小LHSV均可提高甘油的产气率,但会加快CO的水气变换反应;CO和CO2的甲烷化反应受反应温度的影响较大。 展开更多
关键词 甘油水蒸汽重整(GSR) 合成气 改良Ni基催化剂 Linde型5A分子筛(LTA)
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Raney—Ni催化剂甘油蒸气重整制氢研究 预览 被引量:3
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作者 柳申荣 计伟荣 《化工时刊》 CAS 2010年第4期 4-8,共5页
采用管式固定床流动反应器,以Raney—Ni为催化剂,对甘油蒸气重整制氢进行了研究,考察了常压下不同温度、料液浓度和催化剂装载量对催化活性和氢气选择性的影响。结果表明:当进料浓度合适,催化剂Raney—Ni可在较低温度下呈现出对蒸... 采用管式固定床流动反应器,以Raney—Ni为催化剂,对甘油蒸气重整制氢进行了研究,考察了常压下不同温度、料液浓度和催化剂装载量对催化活性和氢气选择性的影响。结果表明:当进料浓度合适,催化剂Raney—Ni可在较低温度下呈现出对蒸气重整制氢反应较好的催化活性和选择性。当温度为280℃、料液浓度为5%(质量分数)、流量为0.5mlMmin时,碳转化率和H2产率分别可达99.9%和93.21%,H2和CO选择性分别为80.70%和0.20%。 展开更多
关键词 氢气 甘油 Raney—Ni 蒸气重整
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