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对单原子催化术语的讨论 认领
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作者 李平凡 《大学化学》 CAS 2020年第7期179-180,共2页
单原子催化,是由我国化学家提出的一个新概念,近年来在多相催化领域引领了一波研究热潮。单原子气体,是中学化学教育中的重要知识点。单原子催化这一术语,在文字上与单原子气体非常相似,但又有着完全不同的意义,存在一定的误导性,值得... 单原子催化,是由我国化学家提出的一个新概念,近年来在多相催化领域引领了一波研究热潮。单原子气体,是中学化学教育中的重要知识点。单原子催化这一术语,在文字上与单原子气体非常相似,但又有着完全不同的意义,存在一定的误导性,值得商榷。 展开更多
关键词 单原子催化 均相催化 多相催化 单原子气体 化学术语
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一种基于噻吩的共轭有机多孔聚合物的合成及其光催化性能研究 认领
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作者 刘彪 聂俊琦 《湖北大学学报:自然科学版》 CAS 2020年第5期546-553,共8页
共轭多孔聚合物(CPPs)具有扩展的共轭体系和多孔性,是一种具有广阔应用前景的非均相无金属光催化剂.本文中,我们报道一种基于噻吩的有机多孔聚合物的设计和制备,首先利用Suzuki偶联反应合成出单体3,3′,5,5′-四(噻吩-2-基)-1,1′-联苯... 共轭多孔聚合物(CPPs)具有扩展的共轭体系和多孔性,是一种具有广阔应用前景的非均相无金属光催化剂.本文中,我们报道一种基于噻吩的有机多孔聚合物的设计和制备,首先利用Suzuki偶联反应合成出单体3,3′,5,5′-四(噻吩-2-基)-1,1′-联苯,再以三氯化铁为催化剂催化噻吩偶联,成功制备一种共轭有机多孔聚合物(PTB).这种聚合物光吸收可达到800 nm,比表面积为699.8 m^2·g^-1,并且中孔和微孔共存.在非均相体系中,这种催化剂对胺氧化偶联表现出有效的光催化性能,反应产率可达94%,并且亚胺为其唯一产物. 展开更多
关键词 有机多孔聚合物 噻吩 氧化偶联 可见光催化 非均相催化
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TEMPO功能化共轭微孔聚合物作为高效醇催化氧化剂 认领
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作者 毛会玲 王晨 +3 位作者 晏秘 薛云 申妍铭 庄金亮 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期976-981,共6页
2,5-二溴对苯二甲酸通过酰化反应得到了2,5-二溴对苯二甲酰氯(Ⅱ)。接着,中间体Ⅱ与4-氨基-2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧自由基(4-NH2-TEMPO)反应获得了侧链嫁接双2,2,6,6-四甲基哌啶氧自由基(TEMPO)的有机单体。然后,该有机单体与四(4-乙... 2,5-二溴对苯二甲酸通过酰化反应得到了2,5-二溴对苯二甲酰氯(Ⅱ)。接着,中间体Ⅱ与4-氨基-2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧自由基(4-NH2-TEMPO)反应获得了侧链嫁接双2,2,6,6-四甲基哌啶氧自由基(TEMPO)的有机单体。然后,该有机单体与四(4-乙炔基苯)甲烷通过Sonogashira偶联反应,合成了高密度TEMPO自由基功能化的CMP-4-(TEMPO)2共轭微孔聚合物。利用核磁共振谱(NMR)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、红外吸收光谱(FTIR)和电子顺磁共振谱(EPR)对所合成单体及CMP-4-(TEMPO)2进行了表征。结果表明,CMP-4-(TEMPO)2由微球和中空纳米管组成,具有较高的比表面积(486m2/g),含有微孔、介孔以及大孔复合孔,孔道含有丰富的TEMPO自由基官能团,可将各种芳香醇和杂原子醇高效、高选择性地氧化成相应的醛和酮。 展开更多
关键词 共轭微孔聚合物 多孔材料 异相催化 醇氧化 4-氨基-TEMPO 催化技术
文章速递高灵敏度低能离子散射谱在多相催化研究中的应用 认领
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作者 郑燕萍 陈明树 《厦门大学学报:自然科学版》 CAS CSCD 北大核心 2020年第5期651-663,共13页
多相催化反应大多在催化剂表层发生,研究催化剂的表面组成、结构、化学态和催化性能之间的关系对于设计、优化工业催化剂具有重要意义.高灵敏度低能离子散射谱(HS-LEIS)既可测定样品(包括粉末及块状样品、导体和半导体等)最外原子层的... 多相催化反应大多在催化剂表层发生,研究催化剂的表面组成、结构、化学态和催化性能之间的关系对于设计、优化工业催化剂具有重要意义.高灵敏度低能离子散射谱(HS-LEIS)既可测定样品(包括粉末及块状样品、导体和半导体等)最外原子层的元素组成和相对含量,又可推断催化剂的表面结构,因此被广泛应用于各类催化反应研究中.本文介绍了HS-LEIS的基本原理,并概述了其在催化研究中的一些应用,包括催化剂表面组成、表面活性位、双金属催化剂表面偏析和表面结构、核壳结构等的研究.同时还对比分析了目前在表面研究中应用广泛的X-射线光电子能谱(XPS)和HS-LEIS表征结果的差异,进一步说明HS-LEIS能够更为准确地获得催化剂表面的真实情况. 展开更多
关键词 高灵敏度低能离子散射谱 低能离子散射谱 X-射线光电子能谱 多相催化 表面组成 催化剂构效关系
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MOFs材料在异相催化领域中的研究进展 认领
5
作者 张鹏 时茜 《辽宁化工》 CAS 2020年第7期889-890,896,共3页
尽管均相催化剂在各类催化反应中都有着比较理想的催化效率,但它们不可回收的缺点却是不可避免的。而由于MOFs材料具有大比表面积、功能化修饰及结构稳定的特性,在异相催化领域被众多科研工作者所青睐。着重介绍了MOFs材料的孔结构在催... 尽管均相催化剂在各类催化反应中都有着比较理想的催化效率,但它们不可回收的缺点却是不可避免的。而由于MOFs材料具有大比表面积、功能化修饰及结构稳定的特性,在异相催化领域被众多科研工作者所青睐。着重介绍了MOFs材料的孔结构在催化应用时发挥的优势作用,同时对MOFs催化剂上活性位点的来源进行了归纳和举例,最后对MOFs材料在异相催化领域未来的发展进行了展望。 展开更多
关键词 MOFs材料 催化剂 异相催化 高比表面积
Co1.5Fe1.5O4@MWCNTs非均相催化PMS降解水中苯酚 认领
6
作者 杜娜娜 杜仙格 +3 位作者 曹昉 武琪 高丽丽 张建栋 《工业水处理》 CAS CSCD 北大核心 2020年第7期65-69,共5页
以硝酸钴、硫酸亚铁为前驱体,通过一步水热法合成了多壁碳纳米管负载钴铁双金属氧化物的非均相催化剂Co1.5Fe1.5O4@MWCNTs。对其进行的XRD、SEM表征结果表明,该催化剂组成稳定且具有单相立方晶型。使用Co1.5Fe1.5O4@MWCNTs对苯酚进行催... 以硝酸钴、硫酸亚铁为前驱体,通过一步水热法合成了多壁碳纳米管负载钴铁双金属氧化物的非均相催化剂Co1.5Fe1.5O4@MWCNTs。对其进行的XRD、SEM表征结果表明,该催化剂组成稳定且具有单相立方晶型。使用Co1.5Fe1.5O4@MWCNTs对苯酚进行催化降解实验,结果表明:在中性pH、催化剂质量浓度0.20 g/L、过一硫酸盐(PMS)浓度3.0 mmol/L条件下处理50 mg/L苯酚溶液40 min,对苯酚的降解率可达97.92%。 展开更多
关键词 苯酚 过一硫酸盐 Co1.5Fe1.5O4@MWCNTs 非均相催化
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光电化学催化中的富勒烯基材料:机理及应用 认领
7
作者 程源晟 蔡号东 +2 位作者 凌敏 宋超 魏先文 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第6期1014-1034,共21页
光催化和电化学催化在现代清洁能源转化中发挥了无可替代的作用。[60]富勒烯(C60)材料因其独特的结构与性能而被广泛用于各类光电催化剂的开发中,并取得了令人瞩目的成果。我们简介了C60的基本性质以及富勒烯基(包括C60笼外衍生物和衍... 光催化和电化学催化在现代清洁能源转化中发挥了无可替代的作用。[60]富勒烯(C60)材料因其独特的结构与性能而被广泛用于各类光电催化剂的开发中,并取得了令人瞩目的成果。我们简介了C60的基本性质以及富勒烯基(包括C60笼外衍生物和衍生碳材料)光电催化剂的制备方法,综述了C60及其衍生材料在光催化和电化学催化领域中的研究进展,就其在光电化学催化应用中所起到的主要作用、工作机理以及优化策略进行了讨论。并对C60基催化剂发展中的主要问题与挑战进行了总结和展望。 展开更多
关键词 富勒烯 能量转换 多相催化 光化学 电化学 绿色化学
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Ru/CeO2催化剂催化苯乙烯氢甲氧基羰基化反应高选择性制备直链酯类化合物 认领
8
作者 安静华 王业红 +4 位作者 张志鑫 张健 Martin Gocyla Rafal EDunin-Borkowski 王峰 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第6期963-969,共7页
酯类化合物在工业上具有广泛应用,例如可用于合成香水、调味剂(味精)、洗涤剂和表面活性剂等.其中,烯烃的氢烷氧基羰基化反应是一种合成酯类化合物的重要方法,其低消耗、100%的原子经济性和原料的易获得等优势使其在制备酯类化合物中成... 酯类化合物在工业上具有广泛应用,例如可用于合成香水、调味剂(味精)、洗涤剂和表面活性剂等.其中,烯烃的氢烷氧基羰基化反应是一种合成酯类化合物的重要方法,其低消耗、100%的原子经济性和原料的易获得等优势使其在制备酯类化合物中成为一个有效且实际可行的方法.对于该反应,文献多采用Pd或Rh的络合均相催化剂,其中控制反应过程中直链酯类化合物(L)和支链酯类化合物(B)的选择性是一项颇具挑战性的课题.虽然目前可通过配体的设计和修饰来调节,但多集中在均相催化体系,因此在选择性调变方面的研究仍很欠缺.相对于均相催化,多相催化由于产物易分离和提纯、催化剂可循环使用等优势而逐渐引起了研究者的广泛关注.在多相催化体系中, Pd负载在强酸性树脂作为催化剂已被应用于苯乙烯氢甲氧基羰基化反应,但在该反应中支链酯类化合物为主要产物.因此,寻找一个可有效改善多相反应体系中选择性问题的方法是非常有意义的.在本研究工作中,我们分别以CeO2纳米颗粒(NP)、CeO2纳米棒(Rod)和CeO2纳米立方体为载体,利用浸渍法制备了Ru/CeO2、Ru/CeO2-rod和Ru/CeO2-cube三种催化剂,并进一步用于苯乙烯氢甲氧基羰基化反应.探究了CO压力、反应温度和反应时间对三种催化剂催化苯乙烯氢甲氧基羰基化反应的影响.结果表明, Ru/CeO2作为多相催化剂催化苯乙烯氢甲氧基羰基化反应时,苯乙烯选择性高于99%,直链酯选择性为83%,支链酯选择性为12%.机理研究表明,该反应为自由基机理.动力学分析表明,该反应的反应活化能为48.50 k Jmol^–1.结合三种催化剂的反应活性以及HRTEM结构表征结果可知,该反应中L/B比值与Ru的尺寸有较大关系.进一步的拉曼表征和NH3-TPD表征结果证明, Ru的尺寸与金属-载体之间的相互作用以及催化剂表面的氧空位浓度有直接关系. 展开更多
关键词 选择性 钌/二氧化铈 酯类化合物 氢甲氧基羰基化反应 烯烃 多相催化
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异佛尔酮合成技术研究进展 认领
9
作者 卢昌利 欧阳春平 +4 位作者 王超军 熊凯 焦建 曾祥斌 王伟伟 《广东化工》 CAS 2020年第13期83-84,92,共3页
介绍了目前国内外异佛尔酮的合成技术、生产现状及应用开发,主要介绍了丙酮在固体催化剂作用下多相催化合成异佛尔酮的技术进展,并对异佛尔酮的工业化前景进行了展望。
关键词 异佛尔酮 多相催化 合成 应用
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模板法制备催化剂PW12@Fe-TiO2及其催化氧化脱硫性能 认领
10
作者 高洪成 高爽 +3 位作者 吴效楠 薛伟 于雅潇 马丽雅 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2020年第6期963-970,共8页
采用模板法一步合成了一类多酸基PW12@Fe-TiO2材料,利用Raman、XRD、XPS和SEM表征手段对材料进行了结构表征。结果表明,磷钨酸(PW12)被包埋到Fe-TiO2中,形成球形结构。N2吸附-脱附测试显示,PW12@Fe-TiO2为介孔材料:孔径尺寸为4.1nm,比... 采用模板法一步合成了一类多酸基PW12@Fe-TiO2材料,利用Raman、XRD、XPS和SEM表征手段对材料进行了结构表征。结果表明,磷钨酸(PW12)被包埋到Fe-TiO2中,形成球形结构。N2吸附-脱附测试显示,PW12@Fe-TiO2为介孔材料:孔径尺寸为4.1nm,比表面积为30.3m^2·g^-1。所合成材料作为催化剂,以H2O2为氧化剂,乙腈为溶剂,在模拟油的氧化脱硫反应体系中表现出较好的催化性能。当PW12@Fe-TiO2的加入量为40mg,反应底物为5.0mL,反应温度60℃,反应到40min时,DBT的去除率到达了99.9%。中断和循环实验结果表明,催化剂PW12@Fe-TiO2具有良好的稳定性,在相似的反应条件下,循环使用5次,催化剂的催化活性依然保持不变。 展开更多
关键词 模板法 多金属氧酸盐 过渡金属 多相催化 氧化脱硫
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NH2-Ga-MIL-53催化剂对Strecker反应的底物选择性 认领
11
作者 王鹏程 吴淑杰 +5 位作者 单梁 姜岩松 范勇 王莉 陈晓东 徐家宁 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第3期547-554,共8页
研究了金属有机骨架化合物NH2-Ga-MIL-53对多种N-苯基亚胺底物的Strecker反应的催化性能,研究结果表明:(1)NH2-Ga-MIL-53具有高度催化活性和良好的底物普适性;(2)亚胺底物上取代基的电子效应是影响催化反应速率的关键因素,在亚胺底物上... 研究了金属有机骨架化合物NH2-Ga-MIL-53对多种N-苯基亚胺底物的Strecker反应的催化性能,研究结果表明:(1)NH2-Ga-MIL-53具有高度催化活性和良好的底物普适性;(2)亚胺底物上取代基的电子效应是影响催化反应速率的关键因素,在亚胺底物上引入给电子取代基团(如甲氧基和苯基)可以加快反应速率,引入吸电子取代基团(如三氟甲基和硝基)可降低反应速率;(3)亚胺底物上取代基的位置对于催化反应速率同样具有重要影响,在亚胺底物的邻位引入甲氧基取代基团时,反应速率加快得最明显;(4)作为非均相催化剂,NH2-Ga-MIL-53可循环使用9次而不失活且保持骨架结构不变;(5)NH2-Ga-MIL-53和Ga-MIL-53催化性能的对比结果表明,NH2-Ga-MIL-53结构中的氨基可以作为路易斯碱活性中心协同路易斯酸催化中心(Ga3+)有效促进strecker反应的进行。此外,由NH2-Ga-MIL-53、六水合硝酸镓和2-氨基对苯二甲酸对Strecker反应的催化效果的对比可知,NH2-Ga-MIL-53的孔结构是提高反应产物专一性的重要因素。 展开更多
关键词 金属有机骨架配合物 非均相催化 Strecker反应 底物选择性
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共价有机框架材料在固定化酶及模拟酶领域的应用 认领
12
作者 侯晨 陈文强 +2 位作者 付琳慧 张素风 梁辰 《化学进展》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第7期895-905,共11页
共价有机框架(Covalent Organic Frameworks,COFs)是一类由轻质元素通过可逆共价键连接而成的晶型多孔有机材料。因具有高比表面积、低密度、规则的孔隙和易于功能化等独特的性能和结构,COFs在气体吸附、化学传感和非均相催化等领域有... 共价有机框架(Covalent Organic Frameworks,COFs)是一类由轻质元素通过可逆共价键连接而成的晶型多孔有机材料。因具有高比表面积、低密度、规则的孔隙和易于功能化等独特的性能和结构,COFs在气体吸附、化学传感和非均相催化等领域有着广泛的应用前景。近年来,COFs逐渐显现出在固定化酶和模拟酶领域的应用潜力,由于可以轻松定制COF上的官能团以保持COF与酶之间的特定相互作用,因此COF成为有吸引力的酶固定基质。此外,COF的连续且封闭的开放通道为渗透酶提供了良好的微环境。同时,探索了COF模拟酶的特征,通过"从下到上"的方法或后修饰策略设计了COF模拟酶。这不仅扩展了固定化酶载体材料的研究和应用范围,还为模拟酶仿生催化提供了新的研究思路。本文综述了COFs固定化酶和作为纳米材料模拟酶(纳米酶)在生物催化领域的研究进展,详细讨论了COFs载体的合成和功能化策略、固定化酶方式,以及COFs纳米酶的设计理念、催化活性和选择性等内容。最后总结了目前COFs在酶催化领域所面临的挑战和未来发展的机遇。 展开更多
关键词 共价有机框架 复合材料 固定化酶 模拟酶 非均相催化
COF固载铜盐催化苯硼酸与咪唑的Chan-Lam偶联反应 认领
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作者 刘恒烁 遇治权 +3 位作者 孙志超 王瑶 刘颖雅 王安杰 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期1091-1100,共10页
制备了一种含有联吡啶位点的共价有机骨架(COF)材料TpBpy,并通过配体上的联吡啶位点固载铜盐实现了功能化,得到的Cu@TpBpy具有大量的不饱和铜配位位点和高表面积,可用作苯硼酸与咪唑的Chan-Lam偶联反应的多相催化剂.通过优化溶剂、铜源... 制备了一种含有联吡啶位点的共价有机骨架(COF)材料TpBpy,并通过配体上的联吡啶位点固载铜盐实现了功能化,得到的Cu@TpBpy具有大量的不饱和铜配位位点和高表面积,可用作苯硼酸与咪唑的Chan-Lam偶联反应的多相催化剂.通过优化溶剂、铜源、碱及反应时间等反应条件,发现使用质子极性溶剂MeOH时的反应产率最高,而Cu(OAc)2@TpBpy是效果最佳的催化剂,可溶性有机碱三乙胺(TEA)的促进效果最好.Cu(OAc)2@TpBpy在碱TEA的促进下于70℃催化咪唑与苯硼酸反应4 h后,得到目标产物1-苯基咪唑的最大产率为66%.在最优反应条件下进行了底物拓展,结果表明,取代基的位阻效应对催化体系影响显著,其中对位取代基的4-氯苯硼酸的产率最高(62%). 展开更多
关键词 共价有机骨架 铜基催化剂 Chan-Lam偶联 C—N偶联 非均相催化
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基于多相催化体系构建的醇胺化合成N-烷基胺 认领
14
作者 王新之 王红利 石峰 《化学进展》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第2期162-178,共17页
N-烷基化胺类化合物由于其在染料、药物、农药、表面活性剂、橡胶助剂、功能材料等精细化学工业中的重要作用,它的合成吸引了化学家们广泛的研究兴趣。在众多合成方法中,胺醇烷基化是一种N-烷基胺高效、清洁的合成方法,其中水是唯一副... N-烷基化胺类化合物由于其在染料、药物、农药、表面活性剂、橡胶助剂、功能材料等精细化学工业中的重要作用,它的合成吸引了化学家们广泛的研究兴趣。在众多合成方法中,胺醇烷基化是一种N-烷基胺高效、清洁的合成方法,其中水是唯一副产物。本文系统地介绍了Ni、Cu、Pd、Pt、Co、Mn、Fe、Au、Ru、Ag等多相催化体系应用于醇胺化反应合成N-烷基胺的研究进展,并指出醇胺化多相催化过程中所面临的问题和未来的发展方向。 展开更多
关键词 多相催化 烷基化
席夫碱钼配合物异相催化烯烃环氧化研究进展 认领
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作者 刘晓霞 蔡萌萌 +4 位作者 张涛 崔莹 高广恒 刘灿祥 王伟立 《山东化工》 CAS 2020年第7期80-84,共5页
基于烯烃绿色催化环氧化,催化剂分离及循环利用,这篇综述致力于总结近几年将钼配合物接枝到固体载体上的不同策略,以及所得的载体配合物在异相催化中的应用的研究进展,并展望了烯烃绿色环氧化未来的发展方向。
关键词 席夫碱 配合物 烯烃环氧化 异相催化
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锆基金属-有机骨架材料在异相催化中的应用 认领
16
作者 薛云 申妍铭 +2 位作者 晏秘 程琥 庄金亮 《贵州师范大学学报:自然科学版》 CAS 2020年第3期104-117,共14页
锆基金属-有机骨架材料(Zr-MOFs)具有优异的结构稳定性、高比表面积和孔道易于功能化等特点,被广泛应用于异相催化领域。从MOFs结构组成出发,简述了构建具有催化功能Zr-MOFs的4种策略,即构建不饱和Zr-Oxo节点、骨架侧链嫁接催化基团、... 锆基金属-有机骨架材料(Zr-MOFs)具有优异的结构稳定性、高比表面积和孔道易于功能化等特点,被广泛应用于异相催化领域。从MOFs结构组成出发,简述了构建具有催化功能Zr-MOFs的4种策略,即构建不饱和Zr-Oxo节点、骨架侧链嫁接催化基团、后修饰法构筑催化基团和孔道负载客体活性物。讨论了不同位点构筑Zr-MOFs催化剂的优缺点,详细介绍了Zr-MOFs在有机催化反应中的应用。最后提出了Zr-MOFs催化剂面临的挑战及解决方案,以及对其进一步发展做出了展望。 展开更多
关键词 金属-有机骨架材料 异相催化 有机催化反应 水稳定性 协同作用
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椰壳纤维炭磺酸的制备及其催化性能研究 认领
17
作者 邵东旭 郑冬梅 +4 位作者 罗肖雪 任超 李秀萍 冯照艳 邢孔强 《功能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第8期8146-8152,共7页
以海南椰壳纤维为原料,采用减压热解炭化的方法制备椰壳纤维炭材料,以发烟硫酸作为磺化剂制备椰壳纤维炭磺酸。采用FTIR、DSC-TGA和SEM等分析手段对椰壳纤维炭磺酸进行结构及形貌表征,并将其用于催化合成乙酸乙酯反应研究。实验结果表明... 以海南椰壳纤维为原料,采用减压热解炭化的方法制备椰壳纤维炭材料,以发烟硫酸作为磺化剂制备椰壳纤维炭磺酸。采用FTIR、DSC-TGA和SEM等分析手段对椰壳纤维炭磺酸进行结构及形貌表征,并将其用于催化合成乙酸乙酯反应研究。实验结果表明,成功制得椰壳纤维炭磺酸,其适宜的制备条件为:炭化温度300℃、炭化时间2 h、20%发烟硫酸作磺化剂、磺化时间3 h、磺化温度90℃、炭材料的质量与磺化剂的体积之比1∶32 g/mL。通过FTIR分析表明炭材料磺化后出现磺酸基团特征峰,通过DSC-TGA分析表明该酸中心在180℃以下稳定,通过SEM观察发现椰壳纤维炭磺酸材料表面具有大量密集网状孔洞,比表面积大,有利于催化反应进行。催化实验结果表明,在以椰壳纤维炭磺酸为催化剂合成乙酸乙酯反应中产率可达91.74%,椰壳纤维炭磺酸循环使用4次催化活性依然较高。 展开更多
关键词 生物质炭 固体酸催化剂 椰壳纤维炭材料 生物质炭磺酸 非均相催化
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氮掺杂HTi2NbO7纳米片的制备及其可见光催化性能 认领
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作者 承启 吕洪杰 +7 位作者 董鹏玉 刘超 陈小卫 高欣 程婷 刘银 李建军 奚新国 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第9期1707-1716,共10页
首先,采用高温固相法制备层状前驱体CsTi2NbO7,再通过与硝酸进行质子交换形成层状HTi2NbO7;其次,在四丁基氢氧化铵(TBAOH)中剥离层状HTi2NbO7以获得HTi2NbO7纳米片;然后与尿素混合并高温焙烧;最后成功地得到了氮掺杂的HTi2NbO7纳米片光... 首先,采用高温固相法制备层状前驱体CsTi2NbO7,再通过与硝酸进行质子交换形成层状HTi2NbO7;其次,在四丁基氢氧化铵(TBAOH)中剥离层状HTi2NbO7以获得HTi2NbO7纳米片;然后与尿素混合并高温焙烧;最后成功地得到了氮掺杂的HTi2NbO7纳米片光催化剂。使用粉末X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis DRS)以及N2吸附-脱附测试等方式对所制备样品的晶体结构、形貌、比表面积、孔分布和光吸收能力等进行详细的表征。研究表明,氮掺杂后减小了HTi2NbO7的禁带宽度,从而使光响应范围扩展到可见光区域;掺杂的氮原子主要位于Ti2NbO7-薄片的间隙位置,并与氢离子化学键合;与N掺杂的层状HTi2NbO7相比,N掺杂的HTi2NbO7纳米片具有更大的比表面积和更丰富的介孔结构,这是由于钛铌酸纳米片相对松散且不规则的排列。因此,在降解罗丹明B(RhB)溶液时,N掺杂的HTi2NbO7纳米片比N掺杂的层状HTi2NbO7具有更加优异的可见光催化活性。 展开更多
关键词 层状化合物 多相催化 电荷转移 纳米结构
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Cu/SBA-15-SO3H催化木糖一锅转化制备糠醇 认领
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作者 邓天宇 许光月 傅尧 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第3期404-414,共11页
糠醇是一种重要的高附加值化学品,目前工业上由含半纤维素或木聚糖的生物质原料经过酸脱水先制备糠醛,糠醛再进一步加氢制备糠醇.在实际生产中,这两步反应分别在不同的设备中进行,增加了分离纯化和运输成本;目前也很少有研究偶联这两步... 糠醇是一种重要的高附加值化学品,目前工业上由含半纤维素或木聚糖的生物质原料经过酸脱水先制备糠醛,糠醛再进一步加氢制备糠醇.在实际生产中,这两步反应分别在不同的设备中进行,增加了分离纯化和运输成本;目前也很少有研究偶联这两步反应.本工作中,我们制备了一种多功能介孔Cu/SBA-15-SO3H催化剂用于一锅法一步转化木糖到糠醛,并且通过X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、热重分析(TGA)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)、X射线荧光(XRF)、NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)和N2物理吸附等表征检测了负载的酸和金属位点的可用性以及催化剂的物理化学性质,优化了反应温度、氢气压力、反应时间和溶剂体系等反应条件,研究了酸和金属位点的比例以及介孔尺寸对合成糠醇的影响.XRD表征和TEM及HRTEM图像均表明,在负载了磺酸和Cu之后,均会一定程度上破坏SBA-15的形貌,但是依然可以保持原本的有序介孔结构.XPS表明还原后的Cu主要以+1价的形式存在,也有少量的0价和+2价.红外光谱表明磺酸基团和SBA-15载体以共价键形式紧密结合.氮气吸脱附和相关的BET和BJH计算表明,我们的原位制备方法相比于传统浸渍法,磺酸位点的含量提高了7倍以上.通过对反应条件的优化,该体系在140℃和4MPaH2下可以实现62.6%的糠醇收率.过高的温度会引起产物过度加氢生成2-甲基呋喃,而过高的压力会导致原料过度加氢生成木糖醇.合适的溶剂也是反应的关键因素,使用1:3的水/丁醇双相体系,一方面可以有效促进糖的溶解,另一方面可以有效萃取产物,保证了反应的碳平衡.在对催化剂的筛选中发现,单独的SBA-15几乎无催化活性,Cu/SBA-15主要催化木糖加氢生成木糖醇,SBA-15-SO3H主要催化木糖脱水生成糠醛,而物理混合的Cu/SBA-15和SBA-15-SO3H的效率远不如双功能Cu/SBA-1 展开更多
关键词 生物质 糠醇 多相催化 一锅法合成 木糖
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高效的磁性NiCo2O4纳米粒子催化脑文格尔缩合反应的研究 认领
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作者 Yang-yang FANG Xiao-zhong WANG +1 位作者 Ying-qi CHEN Li-yan DAI 《浙江大学学报:A卷英文版》 SCIE EI CAS CSCD 2020年第1期74-84,共11页
目的:脑文格尔缩合反应已被广泛应用于精细化学品、药物、香料和化妆品等领域,是重要的有机合成反应之一。传统的缩合反应存在催化剂稳定性差、分离难、催化活性低等问题。本文旨在探讨NiCo2O4的制备方法与结构的关系和催化剂用于脑文... 目的:脑文格尔缩合反应已被广泛应用于精细化学品、药物、香料和化妆品等领域,是重要的有机合成反应之一。传统的缩合反应存在催化剂稳定性差、分离难、催化活性低等问题。本文旨在探讨NiCo2O4的制备方法与结构的关系和催化剂用于脑文格尔缩合反应的条件对性能的影响。创新点:1.通过采用不同的煅烧温度,确定合成NiCo2O4尖晶石催化剂的最适温度,以减少NiO的生成;2.优化反应条件,使苯甲醛和丙二腈的缩合反应收率达到99%;3.获得的NiCo2O4催化剂的稳定性很高,在循环20次后催化性能仍保持不变。方法:1.通过X射线单晶衍射和傅里叶红外光谱分析,推断在不同煅烧温度下合成的催化剂的组成,并确定最佳煅烧温度(图2和3);2.对NiCo2O4尖晶石催化剂进行透射电镜、二氧化碳/氨气程序升温脱附和氮气吸脱附表征,探究其微观结构与性能之间的关系(图4~8);3.通过苯甲醛和丙二腈的脑文格尔缩合反应,验证催化剂的活性。结论:1.成功合成出高效的磁性NiCo2O4纳米颗粒;2.以脑文格尔缩合反应作为探针反应,发现NiCo2O4具有高催化性能,并且其反应转化率和收率高达99%;3.催化剂具有磁性,易于回收;4.在循环20次后,反应活性不变,说明催化剂具有高稳定性。 展开更多
关键词 NiCo2O4催化剂 尖晶石 脑文格尔缩合反应 非均相催化
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