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基于分子筛催化甲醇气相脱水制二甲醚催化剂的研究进展 预览
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作者 王艳 杜君 +1 位作者 马静红 李瑞丰 《应用化工》 CSCD 北大核心 2018年第9期1970-1974,1980共6页
甲醇气相脱水制二甲醚阐述了近年来甲醇气相脱水制二甲醚反应中四类分子筛催化剂的研究现状,并分析了催化剂在反应中的催化性能、影响因素。同时指出其存在的问题及研究趋势,以期提高催化性能,更好的应用于工业实际生产。
关键词 二甲醚 甲醇脱水 分子筛 多级孔 固体酸催化剂 机理
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The effect of FER zeolite acid sites in methanol-to-dimethyl-ether catalytic dehydration 预览
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作者 Enrico Catizzone Alfredo Aloise +1 位作者 Massimo Migliori Girolamo Giordano 《能源化学:英文版》 SCIE EI CAS CSCD 2017年第3期406-415,共10页
In this paper, the effect of acidity of zeolites with FER framework was studied in the methanol dehydration to dimethyl ether reaction, by comparing catalysts with different Si/Al ratios(namely 8, 30 and60). The aim o... In this paper, the effect of acidity of zeolites with FER framework was studied in the methanol dehydration to dimethyl ether reaction, by comparing catalysts with different Si/Al ratios(namely 8, 30 and60). The aim of this work was to investigate how the acid sites concentration, strength, distribution and typology(Br?nsted and Lewis) affect methanol conversion, DME selectivity and coke formation. It was found that the aluminium content affects slightly acid sites strength whilst a relevant effect on acid sites concentration and distribution(Br?nsted/Lewis) was observed as 24% of Lewis sites were found on Alrichest samples, whilst less than 10% of Lewis acid sites were observed on FER at higher Si/Al ratio. All the investigated catalyst samples showed a selectivity toward DME always greater than 0.9 and samples with the lowest Si/Al ratio exhibit the best performances in terms of methanol conversion, approaching the theoretical equilibrium value(around 0.85) at temperatures below 200 °C. Turnover-frequency analysis suggests that this result seems to be related not only to the higher amount of acid sites but also that the presence of Lewis acid sites may play a significant role in converting methanol. On the other hand, the presence of Lewis acid sites, combined with a high acidity, promote the formation of by-products(mainly methane) and coke deposition during the reaction. As final evidence, all the investigated catalysts exhibit very high resistance to deactivation by coke deposition, over 60 h continuous test, and a GC–MS analysis of the coke deposited on the catalyst surface reveals tetra-methyl benzene as main component. 展开更多
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甲醇制二甲醚固体酸催化剂的研究进展 预览
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作者 栾海涛 张海燕 +2 位作者 毕立娜 于水仙 宋士水 《炼油与化工》 2016年第1期1-4,共4页
综述了甲醇脱水合成二甲醚过程固体酸催化剂的研究现状,分析了固体酸催化剂改性的研究成果。目前应用的固体酸催化剂以活性氧化铝和分子筛为主,通过优化制备方法或添加助剂方式可以提高固体酸催化剂催化性能。指出了甲醇脱水固体酸催化... 综述了甲醇脱水合成二甲醚过程固体酸催化剂的研究现状,分析了固体酸催化剂改性的研究成果。目前应用的固体酸催化剂以活性氧化铝和分子筛为主,通过优化制备方法或添加助剂方式可以提高固体酸催化剂催化性能。指出了甲醇脱水固体酸催化剂的研究方向和应用前景。 展开更多
关键词 甲醇 二甲醚 固体酸催化剂 甲醇脱水
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不同制备方法对AlOOH结构和甲醇脱水性能的影响 预览 被引量:2
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作者 卫荣荣 高志华 +1 位作者 郝树宏 黄伟 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第6期2112-2117,共6页
采用完全液相、水热和沉淀法制备了4种不同的AlOOH催化剂,选用工业AlOOH(SB粉)作为对照催化剂,分别用XRD、NH3-TPD-MS、FT-IR、氮物理吸附和热重分析等方法对催化剂进行了表征并将其用于固定床甲醇脱水制二甲醚反应。活性评价结果显示... 采用完全液相、水热和沉淀法制备了4种不同的AlOOH催化剂,选用工业AlOOH(SB粉)作为对照催化剂,分别用XRD、NH3-TPD-MS、FT-IR、氮物理吸附和热重分析等方法对催化剂进行了表征并将其用于固定床甲醇脱水制二甲醚反应。活性评价结果显示,不同方法制备的AlOOH催化剂的甲醇脱水能力存在明显差异,完全液相法制备的催化剂经焙烧除炭后活性高,稳定性好,特别是有良好的低温催化活性,而沉淀法制备的催化剂活性低且稳定性差。表征结果发现,与γ-Al2O3不同,AlOOH表面拥有强、弱两种酸性中心,弱酸量相对较高的AlOOH催化剂具有强的甲醇脱水能力,较多晶格缺陷和晶粒度适中的催化剂有利于甲醇脱水能力的提高。 展开更多
关键词 AlOOH 甲醇脱水 二甲醚 完全液相法 催化剂 固定床 制备
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Catalytic performance of hierarchical H-ZSM-5/MCM-41 for methanol dehydration to dimethyl ether 预览 被引量:3
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作者 Yu Sang Hongxiao Liu +4 位作者 Shichao He Hansheng Li Qingze Jiao Qin Wu Kening Sun 《能源化学:英文版》 SCIE EI CAS CSCD 2013年第5期769-777,共9页
Micro-mesoporous composite molecular sieves H-ZSM-5/MCM-41 were prepared by the hydrothermal technique with alkali-treated H-ZSM-5zeolite as the source and characterized by scanning electron microscopy,transmission e... Micro-mesoporous composite molecular sieves H-ZSM-5/MCM-41 were prepared by the hydrothermal technique with alkali-treated H-ZSM-5zeolite as the source and characterized by scanning electron microscopy,transmission electron microscopy,energy dispersive spectroscopy,X-ray diffraction,N2 adsorption-desorption measurement and NH3 temperature-programmed desorption.The catalytic performances for the methanol dehydration to dimethyl ether over H-ZSM-5/MCM-41 were evaluated.Among these catalysts,H-ZSM-5/MCM-41 prepared with NaOH dosage (nNa/nSi) varying from 0.4 to 0.47 presented excellent catalytic activity with more than 80%methanol conversion and 100%dimethyl ether selectivity in a wide temperature range of 170—300℃,and H-ZSM-5/MCM-41 prepared with nNa/nSi=0.47 showed constant methanol conversion of about 88.7%,100% dimethyl ether selectivity and excellent lifetime at 220℃.The excellent catalytic performances were due to the highly active and uniform acidic sites and the hierarchical porosity in the micro-mesoporous composite molecular sieves.The catalytic mechanism of H-ZSM-5/MCM-41 for the methanol dehydration to dimethyl ether process was also discussed. 展开更多
关键词 HIERARCHICAL POROSITY H-ZSM-5 composite molecular SIEVE methanol DEHYDRATION DIMETHYL ETHER
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含有多级孔复合分子筛的复合催化剂上合成气一步制二甲醚 预览
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作者 王琰 王文丽 +2 位作者 陈月仙 郑家军 李瑞丰 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第7期875-882,共8页
以Beta分子筛为核、Y型分子筛为壳层的多级孔复合分子筛(BFZ)作为甲醇脱水催化剂用于固定床中合成气一步法制备二甲醚,并与纯Y型分子筛进行了比较,研究了二甲醚合成催化反应活性与甲醇脱水催化剂孔道结构和酸性之间的关系。结果表明,... 以Beta分子筛为核、Y型分子筛为壳层的多级孔复合分子筛(BFZ)作为甲醇脱水催化剂用于固定床中合成气一步法制备二甲醚,并与纯Y型分子筛进行了比较,研究了二甲醚合成催化反应活性与甲醇脱水催化剂孔道结构和酸性之间的关系。结果表明,复合分子筛HBFZ具有中等强度的酸性和中孔孔道结构,有利于提高合成气制备二甲醚的催化反应活性。二甲醚直接合成催化剂由工业CuO/ZnO/Al2O3催化剂(CZA)与分子筛(HBFZ、HY)采用机械混合方法制备;催化评价结果显示,CZA/HBFZ比CZA/HY具有更优的催化活性和稳定性。在250℃,5.0 MPa和1 500 h-1的反应条件下,CZA/HBFZ催化剂上CO的转化率和DME的选择性分别达到94.2%和67.9%。 展开更多
关键词 复合分子筛 二甲醚 复合催化剂 多级孔结构 合成气 甲醇脱水
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甲醇气相脱水制二甲醚催化剂研究进展 预览 被引量:4
7
作者 豆焕杰 郭泉辉 崔琳琳 《工业催化》 CAS 2013年第12期26-31,共6页
甲醇气相脱水制二甲醚反应为固体酸催化反应,常用的固体酸催化剂有Y-A12O3,和分子筛类。Y-Al2O3,表面存在弱酸中心或中等强度酸中心,催化剂有较好的初始催化活性,但活化所需的反应温度较高,耐水稳定性差;分子筛类催化剂表面有许... 甲醇气相脱水制二甲醚反应为固体酸催化反应,常用的固体酸催化剂有Y-A12O3,和分子筛类。Y-Al2O3,表面存在弱酸中心或中等强度酸中心,催化剂有较好的初始催化活性,但活化所需的反应温度较高,耐水稳定性差;分子筛类催化剂表面有许多强酸性位,低温下催化活性较高,但在高温反应条件下易产生烃类副产物和积炭,热稳定性差。为改善这两类催化剂的催化性能,对催化剂进行了各种改性研究,改性后催化剂的活性、选择性和稳定性均有一定程度提高。综述了近年来在Y-Al2O3,和分子筛催化剂上进行的改性研究,总结并展望了甲醇脱水催化剂的发展方向。 展开更多
关键词 催化剂工程 甲醇脱水 二甲醚 Γ-AL2O3 分子筛
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甲醇脱水制二甲醚的杂多酸/纳米HZSM-5复合固体酸催化剂 被引量:8
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作者 姜春杰 孙胜男 +4 位作者 王旭阳 王祥生 郭洪臣 郭新闻 陈立东 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2013年第5期810-814,共5页
开发低温、高活性和良好稳定性的催化剂成为甲醇气相脱水制二甲醚乃至合成气一步法制二甲醚反应的核心.在氧化铝挤条成型的纳米HZSM-5沸石上负载Keggin结构12-磷钨酸制备了复合固体酸催化剂,通过FT-IR、UV-Raman、31P MAS-NMR和XRD对所... 开发低温、高活性和良好稳定性的催化剂成为甲醇气相脱水制二甲醚乃至合成气一步法制二甲醚反应的核心.在氧化铝挤条成型的纳米HZSM-5沸石上负载Keggin结构12-磷钨酸制备了复合固体酸催化剂,通过FT-IR、UV-Raman、31P MAS-NMR和XRD对所制备的样品进行表征.以甲醇气相脱水制二甲醚为探针反应的研究结果表明,在选定的操作条件下连续运转超过300 h,甲醇摩尔转化率大于87%(理论转化率90.9%),二甲醚摩尔选择性高于99.0%,是目前该反应非常有效的催化剂之一. 展开更多
关键词 12-磷钨酸 纳米HZSM-5沸石 甲醇脱水 二甲醚
CO2加氢合成二甲醚催化剂双组份复合方法研究 预览 被引量:1
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作者 邓据磊 吴静 +3 位作者 张雅静 王康军 刘红磊 张素娟 《天然气化工:C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第2期1-4,共4页
采用悬浮并流、湿混和干混的方法制备CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5双功能催化剂。考察了不同混合方法对催化剂催化性能的影响。结果表明,采用悬浮液并流共沉淀法制备的双功能催化剂,对CO2加氢直接合成二甲醚有较高的催化性能:在固定床反应器中... 采用悬浮并流、湿混和干混的方法制备CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5双功能催化剂。考察了不同混合方法对催化剂催化性能的影响。结果表明,采用悬浮液并流共沉淀法制备的双功能催化剂,对CO2加氢直接合成二甲醚有较高的催化性能:在固定床反应器中,当温度为270℃,压力为3.0MPa,空速为4800h-1时,CO2的单程转化率达到27.12%,二甲醚的选择性达到47.63%。采用BET、XRD、TPR、TPD等对催化剂结构进行表征,结果表明HZSM-5分子筛的加入促进了CuO组分的分散,增加了催化剂整体的比表面积;同时CuO-ZnO-Al2O3组分也在一定程度上改变了HZSM-5的酸性中心的强度以及数量。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 甲醇脱水 协同作用 悬浮并流共沉淀 双功能催化剂
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单斜相氧化锆的加入对氧化铝脱水活性的影响 预览
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作者 栾春晖 张安荣 +1 位作者 黄伟 阴丽华 《应用化工》 CAS CSCD 2012年第6期 934-937,共4页
将单斜相氧化锆加入到氧化铝中,评价其对甲醇脱水活性。结果表明,单斜晶相ZrO2的引入降低了催化剂的活性,Zr含量较少时,高温焙烧时易与Al结合,生成Al0.08 Zr0.92O1.96。单斜相ZrO2系列催化剂(相比氧化铝)表面弱酸强度增加,但是弱酸量... 将单斜相氧化锆加入到氧化铝中,评价其对甲醇脱水活性。结果表明,单斜晶相ZrO2的引入降低了催化剂的活性,Zr含量较少时,高温焙烧时易与Al结合,生成Al0.08 Zr0.92O1.96。单斜相ZrO2系列催化剂(相比氧化铝)表面弱酸强度增加,但是弱酸量有所降低,表面酸量与Zr含量无明显线性关系。单斜相ZrO2系列催化剂比表面较小,孔径较大,催化剂比表面大且呈多孔分布对脱水有利。 展开更多
关键词 单斜相氧化锆 氧化铝 甲醇脱水 二甲醚
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Optimization of hydrothermal synthesis of H-ZSM-5 zeolite for dehydration of methanol to dimethyl ether using full factorial design 预览 被引量:1
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作者 Samaneh Hosseini Majid Taghizadeh Ali Eliassi 《天然气化学杂志:英文版》 EI CAS CSCD 2012年第3期 344-351,共8页
H-ZSM-5 沸石被热水的方法综合。不同合成参数的效果,例如热水的结晶化温度(170190 鳥肸? ?? 蒚? 趏? 蚠? 讵 ?????? κ?
关键词 ZSM-5分子筛 水热合成 因子设计 甲醇脱水 二甲醚 H-ZSM-5沸石 优化 NH3-TPD
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Preparation of nanocrystalline γ-Al_2O_3 catalyst using different procedures for methanol dehydration to dimethyl ether 预览 被引量:1
12
作者 Ahmad Reza Keshavarz Mehran Rezaei Fereydoon Yaripour 《天然气化学杂志:英文版》 EI CAS CSCD 2011年第3期 334-338,共5页
也就是,一系列 nanocrystalline 氧化铝被不同过程综合热分解方法(样品 A ) ,降水方法(样品 B ) 和用象模板的蔗糖和 hexadecyltrimethyl 铵溴化物(CTAB ) 的大音阶的第五音胶化方法(样品 C 和 D,分别地) 。组织上并且氧化铝样品的... 也就是,一系列 nanocrystalline 氧化铝被不同过程综合热分解方法(样品 A ) ,降水方法(样品 B ) 和用象模板的蔗糖和 hexadecyltrimethyl 铵溴化物(CTAB ) 的大音阶的第五音胶化方法(样品 C 和 D,分别地) 。组织上并且氧化铝样品的酸的性质被 XRD, N2 吸附解吸附作用和 NH3-TPD 描绘技术。进 dimethyl 醚的甲醇的蒸汽阶段脱水在这些样品上被执行。在他们之中,样品 C 显示出最高催化的活动。NH3-TPD 分析表明有更小的雏晶尺寸的样品拥有中等酸的地点和因而更高的催化活动的更高的集中。热分解方法在表面区域和中等酸味导致减少,因此它是更低的催化活动的原因。 展开更多
关键词 氧化铝催化剂 纳米晶体 甲醇脱水 二甲醚 程序 十六烷基三甲基溴化铵 制备 催化活性
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甲醇气相脱水制二甲醚本征动力学研究 预览 被引量:1
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作者 张梁 张玉柱 +4 位作者 潘强 宋彩霞 张海涛 应卫勇 房鼎业 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第7期1195-1199,共5页
在温度240~340℃、压力0.1~1.0 MPa、液体体积空速0.9~4.0 h-1的等温积分反应器中,催化剂为甲醇脱水MD-2型催化剂,研究了甲醇脱水生成二甲醚的本征动力学,并考察了操作条件对甲醇转化率的影响。实验结果表明:随着温度的升高,甲醇转... 在温度240~340℃、压力0.1~1.0 MPa、液体体积空速0.9~4.0 h-1的等温积分反应器中,催化剂为甲醇脱水MD-2型催化剂,研究了甲醇脱水生成二甲醚的本征动力学,并考察了操作条件对甲醇转化率的影响。实验结果表明:随着温度的升高,甲醇转化率先升高后降低;压力的变化对甲醇转化率的影响不大;随着空速的增加,甲醇转化率逐渐降低。根据实验测定数据,应用参数估值方法,依据不同反应机理推导出以各组分逸度表示的4种双曲型动力学方程,残差分析及统计检验表明,基于Langmuir-Hinshelwood解离吸附模型建立的本征动力学方程是最适宜的。 展开更多
关键词 甲醇脱水 二甲醚 本征动力学
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Y-β复合分子筛甲醇脱水性能的研究 预览 被引量:6
14
作者 许一博 孙万付 +2 位作者 马波 秦波 张喜文 《当代化工》 CAS 2011年第4期 331-333,339,共4页
利用XRD、吡啶红外原位吸附和N2吸附-脱附等手段对Y-β复合分子筛进行了表征,并考察了Y-β复合分子筛在甲醇脱水合成二甲醚反应中的催化活性。实验结果表明,Y-β复合分子筛的L酸在甲醇脱水生成二甲醚过程中起主要作用。当Y-β复合分子... 利用XRD、吡啶红外原位吸附和N2吸附-脱附等手段对Y-β复合分子筛进行了表征,并考察了Y-β复合分子筛在甲醇脱水合成二甲醚反应中的催化活性。实验结果表明,Y-β复合分子筛的L酸在甲醇脱水生成二甲醚过程中起主要作用。当Y-β复合分子筛中β相对含量为40%时分子筛的活性最强,甲醇转化率最高。同时还考察了反应温度和反应时间对甲醇脱水生成二甲醚反应的影响。 展开更多
关键词 Y-β复合分子筛 表征 甲醇脱水
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Zr-SBA-15介孔微球的制备、表征及其甲醇脱水性能研究(英文) 预览 被引量:1
15
作者 梁栋 秦波 +2 位作者 王琰 刘建红 李瑞丰 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第5期 582-587,共6页
在SBA-15的合成体系中直接引入锆原子硝酸盐,用氨水调节体系的pH值到4.0~5.0,通过水热晶化处理后得到一系列不同含量的Zr-SBA-15介孔微球。利用XRD、氮吸附、SEM、TEM-EDS、ICP、FT-IR、和漫反射UV-vis等技术对该材料的组成、结构及形... 在SBA-15的合成体系中直接引入锆原子硝酸盐,用氨水调节体系的pH值到4.0~5.0,通过水热晶化处理后得到一系列不同含量的Zr-SBA-15介孔微球。利用XRD、氮吸附、SEM、TEM-EDS、ICP、FT-IR、和漫反射UV-vis等技术对该材料的组成、结构及形貌进行了表征。结果表明,这种杂化材料具有纳米介孔结构、高比表面积和空心微球等特征,空心微球形貌的形成可能与金属杂原子的引入、溶液pH值的调节有关,锆原子被高效率地引入到纳米介孔结构中,表面酸性与未改性前相比有了显著的提高,随着锆含量的增加,样品结构和表面酸性的变化直接影响着催化剂在甲醇脱水反应中的表现。 展开更多
关键词 Zr-SBA-15 介孔材料 表面酸性 甲醇脱水 固体形貌
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用于甲醇脱水制二甲醚的固体酸催化剂的研究进展 预览 被引量:7
16
作者 黎汉生 徐航 吴芹 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2010年第9期 1052-1058,共7页
对用于甲醇脱水过程的固体酸催化剂的研究成果进行综述,特别是对单一氧化物基固体酸、复合氧化物基固体酸、分子筛等进行了详细的论述。目前用于甲醇脱水过程的催化剂主要为活性氧化铝、分子筛等。同时指出了该类固体酸催化剂的研究现... 对用于甲醇脱水过程的固体酸催化剂的研究成果进行综述,特别是对单一氧化物基固体酸、复合氧化物基固体酸、分子筛等进行了详细的论述。目前用于甲醇脱水过程的催化剂主要为活性氧化铝、分子筛等。同时指出了该类固体酸催化剂的研究现状、存在问题和发展趋势,以期为甲醇脱水工业化过程的高效、稳定催化剂的设计、制备与开发提供借鉴。 展开更多
关键词 甲醇脱水 二甲醚 固体酸催化剂 氧化铝 分子筛
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甲醇及合成气制二甲醚中不同粒径的HY分子筛及复合Cu-Mn-Zn/HY催化剂 预览 被引量:5
17
作者 于翔 王军华 +3 位作者 张立伟 侯昭胤 费金华 郑小明 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2010年第5期 591-596,共6页
通过改变导向剂的老化时间,制备了一系列不同粒径的HY分子筛作为脱水催化剂,考察了甲醇脱水反应性能;将其与铜基甲醇合成活性组分Cu-Zn-Mn组成双功能催化剂,考察了催化剂对合成气直接制二甲醚反应的催化性能.结果表明,粒径为820nm的HY... 通过改变导向剂的老化时间,制备了一系列不同粒径的HY分子筛作为脱水催化剂,考察了甲醇脱水反应性能;将其与铜基甲醇合成活性组分Cu-Zn-Mn组成双功能催化剂,考察了催化剂对合成气直接制二甲醚反应的催化性能.结果表明,粒径为820nm的HY分子筛在甲醇脱水中表现出较高的催化活性;以其作为脱水组分的双功能Cu-Zn-Mn/HY催化剂也表现出较高的催化活性和良好的稳定性. 展开更多
关键词 合成气 二甲醚 HY分子筛 双功能催化剂 甲醇脱水
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甲醇气相脱水制二甲醚宏观动力学研究 预览 被引量:1
18
作者 王晓东 张梁 +2 位作者 张海涛 应卫勇 房鼎业 《天然气化工:C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2010年第6期 1-3,12,共4页
在温度240℃~360℃、压力0.1MPa~1.0MPa、液体体积空速0.9h^-1~3h^-1条件下,在等温积分反应器中使用甲醇脱水MD型催化剂,研究了甲醇脱水生成二甲醚的宏观动力学,并考察了操作条件对甲醇转化率的影响。实验结果表明:随着温度的升高,... 在温度240℃~360℃、压力0.1MPa~1.0MPa、液体体积空速0.9h^-1~3h^-1条件下,在等温积分反应器中使用甲醇脱水MD型催化剂,研究了甲醇脱水生成二甲醚的宏观动力学,并考察了操作条件对甲醇转化率的影响。实验结果表明:随着温度的升高,甲醇转化率先升高后降低;压力的变化对甲醇转化率的影响不大;随着空速的增加,甲醇转化率逐渐降低。建立了以各组分逸度表示的宏观动力学方程,根据实验测定数据,应用参数估值方法,获得动力学方程参数,残差分析及统计检验表明,该动力学模型是适宜的。 展开更多
关键词 甲醇脱水 二甲醚 宏观动力学
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中孔二氧化硅担载铜(Ⅱ)配合物催化剂的制备及其对甲醇脱氢制甲酸甲酯的催化活性 预览 被引量:1
19
作者 吴实 佟惠娟 +1 位作者 李国儒 李工 《化学研究》 CAS 2010年第6期 39-44,共6页
分别以氨水(am)、1,2-丙二胺(ipn)和乙二胺(en)作为配体,配制二价铜的配合物溶液;用一种中孔的SiO2(CFG)作为载体,利用离子交换法分别制备了三种铜基催化剂:Cu(am)-CFG、Cu(ipn)-CFG和Cu(en)-CFG.利用热重分析、X射线衍... 分别以氨水(am)、1,2-丙二胺(ipn)和乙二胺(en)作为配体,配制二价铜的配合物溶液;用一种中孔的SiO2(CFG)作为载体,利用离子交换法分别制备了三种铜基催化剂:Cu(am)-CFG、Cu(ipn)-CFG和Cu(en)-CFG.利用热重分析、X射线衍射等分析了催化剂的热稳定性和晶体结构;在连续流动式常压微型反应器上分别考察了三种催化剂对甲醇脱氢制甲酸甲酯反应的催化活性.结果表明,当铜与氨为饱和配位,铜与1,2-丙二胺及乙二胺为不饱和配位时,所制备的三种催化剂的催化活性最高;其中Cu(am)-CFG和Cu(ipn)-CFG的催化活性明显比Cu(en)-CFG的高,对甲醇的转化率分别为16.34%和12.06%;对甲酸甲酯的选择性分别为75.69%和78.90%. 展开更多
关键词 CFG载体 铜基催化剂 甲醇脱氢 甲酸甲酯 催化活性
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甲醇气相脱水制二甲醚本征动力学研究 预览 被引量:4
20
作者 李荣 张梁 +2 位作者 张海涛 应卫勇 房鼎业 《天然气化工:C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第5期 9-12,共4页
在温度240℃~360℃、压力0.1MPa~1.0MPa、液体体积空速0.9h^-1~8h^-1的条件下,在等温积分反应器中,研究了甲醇在CNM-3催化剂上脱水生成二甲醚的本征动力学,并考察了操作条件对甲醇转化率的影响。实验结果表明,随着温度的升高... 在温度240℃~360℃、压力0.1MPa~1.0MPa、液体体积空速0.9h^-1~8h^-1的条件下,在等温积分反应器中,研究了甲醇在CNM-3催化剂上脱水生成二甲醚的本征动力学,并考察了操作条件对甲醇转化率的影响。实验结果表明,随着温度的升高,甲醇转化率上升,当温度高于320℃时,甲醇转化率开始下降;压力的变化对甲醇转化率的影响不大;随着空速的增加,甲醇转化率逐渐降低。根据实验测定数据,应用参数估值方法,得到了幂函数型本征动力学方程,残差分析及统计检验表明,该动力学模型是适宜的。 展开更多
关键词 甲醇脱水 二甲醚合成 本征动力学
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