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分子铜配合物有效驱动电化学水氧化反应 认领
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作者 李华 何飞 黎政 《湖南理工学院学报:自然科学版》 CAS 2020年第3期1-4,31,共5页
发展高效、稳定的水氧化催化剂对于水分解制氢具有重要的意义.本文成功合成了一种分子水氧化催化剂[Cu(TPA)Cl]Cl,该催化剂在强碱性条件下具有电催化水氧化活性.以玻璃碳作为工作电极时,该催化剂在pH=1 2的磷酸缓冲溶液中的催化水氧化... 发展高效、稳定的水氧化催化剂对于水分解制氢具有重要的意义.本文成功合成了一种分子水氧化催化剂[Cu(TPA)Cl]Cl,该催化剂在强碱性条件下具有电催化水氧化活性.以玻璃碳作为工作电极时,该催化剂在pH=1 2的磷酸缓冲溶液中的催化水氧化反应峰电流最高可达670μA,过电位仅为0.48 V.此外,[Cu(TPA)Cl]Cl能长时间稳定地催化水氧化反应.控制电位电解实验表明,催化剂在长达6 h的电解过程中电流强度保持稳定. 展开更多
关键词 水氧化反应 水氧化催化剂 电化学
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基于立方烷结构的分子催化剂在光催化水氧化中的研究进展 认领
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作者 孙万军 林军奇 +3 位作者 梁向明 杨峻懿 马宝春 丁勇 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第3期26-39,共14页
随着化石燃料大量使用带来的气候变化和环境污染问题日趋严重,寻找清洁高效的可再生能源用做传统化石燃料的替代品,已经成为当前的研究热点。光驱动的水分解反应被认为是太阳能制氢的可行途径。水的全分解包括两个半反应-水的氧化和质... 随着化石燃料大量使用带来的气候变化和环境污染问题日趋严重,寻找清洁高效的可再生能源用做传统化石燃料的替代品,已经成为当前的研究热点。光驱动的水分解反应被认为是太阳能制氢的可行途径。水的全分解包括两个半反应-水的氧化和质子还原。其中水的氧化反应是一个涉及四个电子和四个质子转移的复杂过程,需要很高的活化能,被认为是全分解水反应的瓶颈步骤。因此,开发高效、稳定、廉价丰产的水氧化催化剂是人工光合作用突破的关键因素。立方烷具有类似自然界光合作用酶光系统II(PSII)活性中心Mn4CaO5簇的结构,世界各国的科学家受自然界光合作用的启发,开发出了许多基于过渡金属的立方烷结构的催化剂,常见的有锰、钴和铜等立方烷催化剂。本文简要地综述了近年来立方烷分子催化剂在光催化水氧化中的研究进展。首先介绍了立方烷基光催化水氧化反应历程,继而详细介绍了基于有机配体的立方烷配合物和全无机的多金属氧酸盐立方烷水氧化催化剂,其次是半导体(BiVO4或聚合的氮化碳(PCN))为捕光材料复合立方烷分子催化剂的水氧化体系最新研究进展。最后总结并展望了该领域所面临的挑战及其前景。 展开更多
关键词 光催化 立方烷 水氧化催化剂 金属配合物 多酸
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催化超临界水氧化技术处理硝酸肼和无水肼 认领
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作者 兰树仁 柴涛 +2 位作者 刘玉存 侯瑞琴 刘雯雯 《工业水处理》 CAS CSCD 北大核心 2020年第9期80-84,共5页
采用催化超临界水氧化技术处理液体推进剂废水(硝酸肼和无水肼),研究温度、压力、过氧系数、反应时间以及催化剂种类对NH3-N和COD降解效果的影响。结果表明:温度和压力对COD的降解效果影响显著,过氧系数和温度是影响NH3-N的重要因素。... 采用催化超临界水氧化技术处理液体推进剂废水(硝酸肼和无水肼),研究温度、压力、过氧系数、反应时间以及催化剂种类对NH3-N和COD降解效果的影响。结果表明:温度和压力对COD的降解效果影响显著,过氧系数和温度是影响NH3-N的重要因素。催化剂Al2O3、MnO2和CeO2使COD的降解率均达到99.6%以上。在NH3-N的降解中,CeO2催化效果最佳,与非催化相比降解效果提升了74%,达到了航天推进剂污水排放标准,而且CeO2性质稳定,反应后不会生成新产物。 展开更多
关键词 超临界水氧化 硝酸肼 无水肼 催化剂
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氧桥联双核铁配合物的催化水氧化性质研究 认领
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作者 柯文姗 李其军 +5 位作者 吴敏 黄利 江李波 邓学良 黄玉珍 张华新 《广西大学学报:自然科学版》 CAS 北大核心 2019年第6期1729-1735,共7页
分解水制备氢气是解决能源短缺问题的理想方法之一。然而,氧化半反应是水分解过程中的瓶颈问题。研制高效、稳定的水氧化催化剂是解决问题的关键。铁金属具有低成本和无毒性的优点,因而以铁金属为基础的水分解催化剂特别引人注目。本文... 分解水制备氢气是解决能源短缺问题的理想方法之一。然而,氧化半反应是水分解过程中的瓶颈问题。研制高效、稳定的水氧化催化剂是解决问题的关键。铁金属具有低成本和无毒性的优点,因而以铁金属为基础的水分解催化剂特别引人注目。本文分别采用化学、电化学方法研究了氧桥联的双核铁金属配合物(1)[Fe_2(μ-O)(L)_4(H_2O)_2](ClO_4)_4(L=4,4′-二甲基-2,2′-联吡啶)对水氧化反应的催化性能。实验结果表明,在pH为3.00~7.50的醋酸钠—醋酸缓冲体系中,以过硫酸氢钾复合盐作为氧化剂,配合物(1)表现出较好的催化活性,最大转换数(TON)可达到89。同时,电化学催化研究表明配合物(1)表现出一定的催化水氧化行为,起始电位在~1.20 V vs.Ag/AgCl。 展开更多
关键词 铁金属配合物 水氧化反应 催化剂
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铜分子催化剂用于光电化学水氧化 认领
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作者 卢永斌 辛芝娟 +2 位作者 刘思 雷友嘉 王红艳 《影像科学与光化学》 CAS CSCD 2018年第1期100-107,共8页
本文将光敏剂[Ru(bpy)2(H 2dcbpy)](PF 6)2和催化剂Cu(F 3TPA)(ClO 4)2负载到TiO 2/FTO电极上,成功构筑了光电化学水氧化器件。催化剂和光敏剂的负载量分别为5.56×10-8 mol·cm-2和8.3×10-8 mol·cm-2时,施加0.2 V ... 本文将光敏剂[Ru(bpy)2(H 2dcbpy)](PF 6)2和催化剂Cu(F 3TPA)(ClO 4)2负载到TiO 2/FTO电极上,成功构筑了光电化学水氧化器件。催化剂和光敏剂的负载量分别为5.56×10-8 mol·cm-2和8.3×10-8 mol·cm-2时,施加0.2 V vs NHE的外电压,其在硼酸缓冲溶液中的光电流密度可达20μA/cm 2,连续光照300 s,仍可保持很好的活性,稳定性较好。 展开更多
关键词 光电化学 器件 水氧化 铜分子催化剂
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基于Ru-bda双核钌催化剂的可见光驱动水氧化 认领
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作者 李斐 徐从英 +3 位作者 王晓红 王勇 杜健 孙立成 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2018年第3期446-452,共7页
开发高效水氧化催化剂对于太阳能分解水制氢和CO2还原都具有重要意义.我们之前的研究表明,基于Ru-bda(bda=2,2'-联吡啶-6,6'-二羧酸)单体的双核钌催化剂在以(NH4)2Ce(NO3)6为氧化剂的化学法水氧化反应中表现出良好的催化性能,... 开发高效水氧化催化剂对于太阳能分解水制氢和CO2还原都具有重要意义.我们之前的研究表明,基于Ru-bda(bda=2,2'-联吡啶-6,6'-二羧酸)单体的双核钌催化剂在以(NH4)2Ce(NO3)6为氧化剂的化学法水氧化反应中表现出良好的催化性能,比相同条件下单核钌催化剂的活性高出一个数量级.然而,该类双核钌催化剂的光催化水氧化性能尚未被系统研究.因此我们考察了以丙烷桥双核钌配合物为催化剂、[Ru(bpy)3]Cl2为光敏剂、Na2S2O8为电子牺牲体组成的三组分体系的光催化性能,并和相应的单核钌催化剂进行了对比,同时考察了溶液中乙腈的含量对单、双核钌分子催化剂光催化产氧性能和产氧机理的影响.实验结果表明,无论是单核还是双核钌催化剂,其催化活性与乙腈在磷酸缓冲溶液中的比例密切相关.乙腈的含量不仅影响了水氧化的驱动力,而且影响O-O的形成机理,改变反应的动力学和反应速率.单、双核钌催化剂的活性都随着乙腈比例的增加而增加,然而双核钌催化剂在低乙腈含量的缓冲溶液中展现优于单核钌催化剂的光催化性能;而在高乙腈含量的缓冲溶液中,双核钌催化剂和单核钌催化剂的光催化性能趋于相当.在最优化条件(60%乙腈)下,双核钌的光催化产氧TON值达到638,在450nm的光量子效率达到77%.我们还发现,当乙腈浓度较低时,单核钌催化剂Ru-bda催化的水氧化反应为二级动力学;当乙腈浓度较高时,该催化剂在反应中表现为一级动力学.从而推测O-O键的形成机制由双分子自由基耦合转变成单分子亲核进攻,也解释了为什么高乙腈含量下单核和双核钌催化剂的活性差别不大.本研究所展示的Ru-bda的溶剂效应可能同样适用于电化学和光电化学水氧化,对深入理解和设计高效太阳能分解水器件具有重要意义. 展开更多
关键词 水氧化 双核钌催化剂 光催化 溶剂效应 动力学
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Homogeneous Electrocatalytic Water Oxidation by a Rigid Macrocyclic Copper(Ⅱ) Complex 认领
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作者 Jiawei Wang Haihua Huang Tongbu Lu 《中国化学:英文版》 SCIE CAS CSCD 2017年第5期586-590,共5页
花状的三维CuO微球作为光催化水氧化催化剂 认领
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作者 杜晓强 黄静伟 +1 位作者 丰营营 丁勇 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第1期123-134,共12页
由于化石燃料的不可持续性,以及燃烧化石燃料释放的大量CO2产生的温室效应、环境污染等严重的全球性问题,构建洁净的、环境友好的、非化石燃料的可再生新能源体系成为世界各国高度关注的焦点和重大战略部署.在化石燃料日趋减少的情况下... 由于化石燃料的不可持续性,以及燃烧化石燃料释放的大量CO2产生的温室效应、环境污染等严重的全球性问题,构建洁净的、环境友好的、非化石燃料的可再生新能源体系成为世界各国高度关注的焦点和重大战略部署.在化石燃料日趋减少的情况下,太阳能己成为人类使用能源的重要组成部分,并不断得到发展.从实用性角度出发,利用人工光合作用直接将光能转化为化学能吸引了国内外许多研究小组的兴趣.太阳能裂解水制氢是解决能源危机的最理想途径之一.然而,水的氧化涉及到4电子和4质子的转移过程,是能量爬坡的艰难过程.所以,水的氧化是制约水裂解的一个瓶颈.寻找高效、稳定、廉价的水氧化催化剂成为水裂解的重中之重.然而,廉价、制备方法简单、效率高、容易回收的水氧化催化剂仍不多.己有文献报道了一些含Co,Fe,Mn和Ni的光催化水氧化催化剂.值的一提的是,Cu作为地球上第八位丰产元素,由于它合适的氧化还原性质和可调控的配位环境,理论上应该是一个高效的水氧化催化剂.然而,Cu很少被用作水氧化催化剂.2012年,Mayer等报道了第一例含铜的均相电催化水氧化催化剂.2013年,Meyer等报道了非常高效和稳定的简单CuⅡ盐电催化水氧化催化剂.2014年,Lin等报道了一个碱性的水溶液中混合Cu(Ⅱ)盐和6,6-dihydroxy-2,2-bipyridine(H2L)的高效电催化水氧化催化剂体系.2015年,Sun等在近中性的硼酸缓冲溶液中采用简便的电沉积Cu2+制备了一个高效的铜氧化物电催化水氧化催化剂.然而,基于地球上充足的Cu设计高效、容易制备和稳定的光催化水氧化催化剂,仍是一个巨大的挑战.本文基于地球丰产元素Cu和O,成功合成了花状的三维CuO微球,并采用扫描电镜、透射电镜、红外光谱、X射线粉末衍射、拉曼光谱、X射线光电子能谱、N2吸附脱附等温线对CuO样品的物相、元� 展开更多
关键词 光催化 水氧化 金属催化剂 氧化铜微球 稳定性
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超临界水氧化处理印染污泥 认领 被引量:1
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作者 钱黎黎 王树众 +2 位作者 王来升 任萌萌 孙盼盼 《印染》 北大核心 2016年第3期4-7,共4页
在温度520℃或600℃、压力26MPa、停留时间5min、氧化系数1.0~4.0,以及添加催化剂(MnO2、CuO和NaOH)条件下,采用超临界水氧化(SCWO)法在沙浴试验装置中处理含水率为97%及87%的印染污泥。结果表明,在所有反应条件下,氨氮(N... 在温度520℃或600℃、压力26MPa、停留时间5min、氧化系数1.0~4.0,以及添加催化剂(MnO2、CuO和NaOH)条件下,采用超临界水氧化(SCWO)法在沙浴试验装置中处理含水率为97%及87%的印染污泥。结果表明,在所有反应条件下,氨氮(NH3-N)均小于5,化学需氧量(COD)随着温度、氧化系数和催化剂添加量的升高而降低,催化剂效果由好到差为:MnO5〉CuO〉NaOH。在温度520℃、压力26MPa、停留时间5min、1倍氧化系数及MnO2添加量为1%时,出水COD值为854mg/L,且生化性良好。催化SCWO加后续生化组合工艺的运行费用为101元/t含水率80%污泥,经济性良好。 展开更多
关键词 印染污泥 超临界水氧化 催化剂 生化性
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溴的吸电子效应对Ru-bda(H2bda=2,2′-联吡啶-6,6′-二羧基)型催化剂催化水氧化的性能影响 认领
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作者 刘昭 高岩 +2 位作者 于泽 张敏 刘建辉 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2015年第10期1742-1749,共8页
太阳能高效转化和利用是实现能源结构调整、节能减排、保障社会健康发展的重要途径.光解水制氢是实现太阳能转化成化学能,解决能源需求和环境污染一个理想方法,其中水氧化反应是制约太阳能转化的关键.近几十年来,科学家们一直致力于开... 太阳能高效转化和利用是实现能源结构调整、节能减排、保障社会健康发展的重要途径.光解水制氢是实现太阳能转化成化学能,解决能源需求和环境污染一个理想方法,其中水氧化反应是制约太阳能转化的关键.近几十年来,科学家们一直致力于开发高效、稳定的水氧化催化剂,以实现高效水分解获得太阳能转化为化学能所需的质子和电子.在众多水氧化催化剂中,基于Ru的分子催化剂因其结构简单、效果突出,受到人们广泛关注.本文报道了一系列Ru-bda类型的单核Ru催化剂,通过在核心配体上进行Br取代,获得三个新催化剂2,3,5,[Ru(Ln)(picoline)2](H2L1=4-溴-2,2′-联吡啶-6,6′-二羧酸(4-Br-bda),picoline=4-甲基吡啶,2;H2L2=4,4′-二溴-bda,3)和[Ru(L1)(isoquinoline)2]5(isoquinoline=异喹啉),并对其结构进行全面的表征.电化学结果表明,在核心配体中引入Br原子导致催化剂氧化中心的氧化电位有所增加,其原因是取代基Br的吸电子能力降低了中心金属Ru的电子云密度,从而使其氧化电位升高.在催化水氧化反应中,以硝酸铈铵为氧化剂,在p H=1.0的水溶液中对催化剂1-5的催化水氧化活性进行研究.研究发现反应随着取代基Br的引入,催化剂催化水氧化活性逐渐降低,说明在核心配体上的引入吸电子基团不利于Ru-bda型催化剂催化活性的提高.为了深入了解Br取代基效应对催化剂活性的影响,本文重点研究了催化剂1-5的动力学过程和催化水氧化机理.在酸性条件下,通过利用紫外-可见吸收光谱仪研究氧化剂Ce(IV)在360 nm处的紫外吸收变化,进而阐明催化剂催化水氧化的反应机理.保持氧化剂Ce(IV)的初始浓度为1.5 mmol/L,改变催化剂的浓度为0.1μmol/L至6.0μmol/L,对反应最初10 s的数据进行线性拟合和对数计算,分别得到的催化剂1-5的反应级数为2.08,1.79,1.61,2.19和1.90,这表明催化剂2和3与催化 展开更多
关键词 水氧化 Ru-bda型催化剂 溴取代 吸电子效应 动力学研究
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第一过渡系列金属元素单核水氧化催化剂的最新进展 认领 被引量:1
11
作者 张宗尧 郑坤毅 曹睿 《中国科学:化学》 CSCD 北大核心 2014年第2期254-266,共13页
水的氧化是光合作用的重要步骤,其提供用于二氧化碳固定的电子和质子,以及生物圈所必需的氧气.在将太阳能转换为化学能的人工光合作用中,设计合成高效稳定的水氧化催化剂是研究的关键.目前的催化体系主要是基于钌和铱等贵金属的金... 水的氧化是光合作用的重要步骤,其提供用于二氧化碳固定的电子和质子,以及生物圈所必需的氧气.在将太阳能转换为化学能的人工光合作用中,设计合成高效稳定的水氧化催化剂是研究的关键.目前的催化体系主要是基于钌和铱等贵金属的金属氧化物纳米颗粒和多核金属配合物.基于钌和铱的单核催化体系近年来也得到了广泛的发展.最近几年,第一过渡系列金属元素单核水氧化催化剂快速得到重视.作为配合物中心原子,它们不仅具有丰富的氧化态,而且因相对充足的蕴藏和较低的开采冶炼成本,其具有钌和铱等贵金属不可比拟的重大优势和广阔的应用前景.本文总结了近几年第一过渡系列金属元素单核水氧化催化剂的进展,并在此基础上,简单讨论了氧一氧键的生成,为进一步设计新颖、具有高催化效率和高稳定性的单核水氧化催化剂提供了理论依据. 展开更多
关键词 水氧化催化剂 单核配合物 第一过渡系列金属元素 电化学 氧-氧键生成
Electrochemical water oxidation by photo-deposited cobalt-based catalyst on a nano-structured TiO2 electrode 认领
12
作者 LI Lin SUN LiCheng 《中国科学:化学英文版》 SCIE EI CAS 2012年第9期1976-1981,共6页
基于钴的催化剂在广泛地使用的 n 类型的表面上是直接扔相片的组织 nano 的半导体(TiO2 ) 。象 TiO2 电影上的共同基于的催化剂的相片免职的不同时间一样的 TiO2 电影的不同厚度被优化了。有 TiO2 的 3 层的电极拍摄,这被发现(在 8 m ... 基于钴的催化剂在广泛地使用的 n 类型的表面上是直接扔相片的组织 nano 的半导体(TiO2 ) 。象 TiO2 电影上的共同基于的催化剂的相片免职的不同时间一样的 TiO2 电影的不同厚度被优化了。有 TiO2 的 3 层的电极拍摄,这被发现(在 8 m 厚度) 并且由从 500 W 氙灯的轻照耀的基于钴的催化剂的 1 小时相片免职给了最高当前的密度(5 mA/cm2 ) 。在一台电气化学的设备把这部修改钴的 TiO2 电影用作一个工作电极,高度有效的水氧化在 pH 被表明了有低过电位的 7.0 水的答案。 展开更多
关键词 钴基催化剂 氧化钛电极 电化学装置 薄膜沉积 纳米结构 照片 水氧化 TIO2薄膜
采用超临界水氧化法处理医药废水的实验研究 认领 被引量:11
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作者 周璐 王树众 +3 位作者 马红和 张洁 公彦猛 徐东海 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2011年第4期 12-16,共5页
利用间歇式超临界水氧化实验系统对医药废水进行了实验研究。结果表明:该医药废水的COD去除率随反应时间增加、温度升高而显著增大;在25—27 MPa范围内压力对反应过程无显著影响;MnSO4和CuSO4催化剂对COD去除率均有较好的催化作用,反... 利用间歇式超临界水氧化实验系统对医药废水进行了实验研究。结果表明:该医药废水的COD去除率随反应时间增加、温度升高而显著增大;在25—27 MPa范围内压力对反应过程无显著影响;MnSO4和CuSO4催化剂对COD去除率均有较好的催化作用,反应时间小于7 m in时,CuSO4的催化效果更明显。各反应条件对产物中氨氮质量浓度的影响均不明显。在420—480℃、25 MPa、氧化系数300%条件下,基于COD的有机物反应级数为1.918±0.256,反应活化能为(170.025±11.692)kJ/mol,频率因子为(4.98±0.01)×108m in-1.mg-0.918.L0.918,该动力学模型的可信度为93%。根据反应介质焓值的变化计算了该医药废水的超临界水氧化(SCWO)的反应热,结果表明,废水中有机物完全氧化释放的反应热为296.63 kJ/kg。 展开更多
关键词 超临界水氧化 医药废水 催化 动力学 反应能耗
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超临界水氧化五氯硝基苯生产废水的研究 认领 被引量:1
14
作者 刘威 柴涛 赵军霞 《安全与环境学报》 CAS CSCD 北大核心 2010年第5期21-23,共3页
在间歇式反应器中进行超临界水氧化五氯硝基苯生产废水试验。采用3因素3水平正交试验设计法,判断影响氧化处理效果的主次顺序为温度、压力、时间,并得到最佳工艺条件为反应温度500℃、反应压力28MPa、停留时间30s。进行单因素试验,... 在间歇式反应器中进行超临界水氧化五氯硝基苯生产废水试验。采用3因素3水平正交试验设计法,判断影响氧化处理效果的主次顺序为温度、压力、时间,并得到最佳工艺条件为反应温度500℃、反应压力28MPa、停留时间30s。进行单因素试验,考察了反应温度、压强两个主要因素对氧化效果的影响,温度升高和压强增大都有利于污染物去除。单因素试验结果表明,SCWO处理后出水水质达到国家规定的《污水综合排放标准》中的1级标准,验证了该最佳工艺条件的合理性。进行了均相催化和非均相催化超临界水氧化试验。结果表明,催化剂的加入可以显著提高COD的去除率。非均相催化剂中,采用TiO2/ZnO双金属组合催化氧化的效率高于单一金属,均相催化剂Zn(NO3)2和Fe(NO3)3的催化效率相差无几,且都高于Cu(NO3)2催化效率,Na2CO3的催化效果最高。 展开更多
关键词 环境工程学 超临界水氧化 正交试验 单因素试验 催化剂
国外超临界水氧化技术的研究现状 认领 被引量:6
15
作者 徐玥 龚为进 +2 位作者 姜佩华 李方 奚旦立 《工业用水与废水》 CAS 2007年第6期 8-11,15,共5页
超临界水氧化是水处理技术发展的新方向,但该技术对设备的要求比较高,工业化应用仍有一定的难度。为了克服这一难题,目前的研究工作主要集中在催化剂的选择以及设备防腐蚀等方面。介绍了责金属类催化荆、过渡金属类催化剂、碱金属盐... 超临界水氧化是水处理技术发展的新方向,但该技术对设备的要求比较高,工业化应用仍有一定的难度。为了克服这一难题,目前的研究工作主要集中在催化剂的选择以及设备防腐蚀等方面。介绍了责金属类催化荆、过渡金属类催化剂、碱金属盐类催化剂、杂聚酸类催化剂以及碳基类催化剂,在降解不同污染物时的催化效率。在反应器材质和反应器形式的研究中,分别对铁、镊、铬等纯金属以及不同材料的合金在各种条件下的防腐蚀性能作了比较;两种最新的反应器形式:可蒸发壁式反应器和流动式反应器。它们在超临界水氧化中表现出了良好的防腐能力。 展开更多
关键词 超临界水氧化 催化剂 防腐蚀
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催化超临界水氧化对氨基苯酚动力学研究 认领 被引量:1
16
作者 葛红光 郭小华 +3 位作者 李星彩 甄宝勤 李江 闵锁田 《化学世界》 CAS CSCD 北大核心 2006年第7期 391-394,共4页
采用CuO/γ-Al2O3和MnO2/γ-Al2O3为催化剂、H2O2为氧化剂,在一连续流固定床反应器中分别进行了催化超临界水氧化对氨基苯酚实验,得到了COD去除宏观动力学方程。在26MPa、400-450℃和H2O2过量的情况下,反应对COD分别为0.92级(Cu... 采用CuO/γ-Al2O3和MnO2/γ-Al2O3为催化剂、H2O2为氧化剂,在一连续流固定床反应器中分别进行了催化超临界水氧化对氨基苯酚实验,得到了COD去除宏观动力学方程。在26MPa、400-450℃和H2O2过量的情况下,反应对COD分别为0.92级(CuO)和0.95级(MnO2),对氧气分别为0.12级(CuO)和0.21级(MnO2)。反应的活化能分别为37.70kJ/mol(CuO)和51.47kJ/mol(MnO2),前置因子A分别为5.06×10^2(CuO)和5.80×10^3(MnO2)。 展开更多
关键词 对氨基苯酚 超临界水氧化 动力学 催化剂
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Mn^2+催化超临界水氧化对氨基苯酚 认领
17
作者 郭小华 葛红光 +2 位作者 李江 李星彩 甄宝勤 《陕西理工学院学报:自然科学版》 2006年第1期 80-82,共3页
用Mn^2+作催化剂、H2O2作氧化剂,在一连续流管式反应器中进行催化超临界水氧化对氨基苯酚实验。研究了温度、压力、停留时间和Mn^2+浓度对对氨基苯酚氧化降解的影响。结果表明,对氨基苯酚的去除率随反应温度和压力的升高、停留时间... 用Mn^2+作催化剂、H2O2作氧化剂,在一连续流管式反应器中进行催化超临界水氧化对氨基苯酚实验。研究了温度、压力、停留时间和Mn^2+浓度对对氨基苯酚氧化降解的影响。结果表明,对氨基苯酚的去除率随反应温度和压力的升高、停留时间的延长和Mn^2+浓度增大而提高。当24MPa、500℃、Mn^2+浓度为30mg/L和2.7s时,COD去除率达95.5%。 展开更多
关键词 超临界水氧化 对氨基苯酚 MN^2+ 催化剂
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催化亚临界水氧化法处理糖蜜酒精废液的研究 认领 被引量:3
18
作者 陈孟林 喻赛波 +1 位作者 何星存 夏慧丽 《工业用水与废水》 CAS 2005年第2期 33-36,共4页
以铜、锰为活性成分和微波辐射法制备的γ-Al2O3为载体,制备了CuO/MnO2/γ-Al2O3复合催化剂,考察了成分配比、浸渍时间对催化剂催化活性的影响,研究了氧气分压、催化剂投加量、反应温度和反应时间对催化亚临界水氧化法处理糖蜜酒精废液... 以铜、锰为活性成分和微波辐射法制备的γ-Al2O3为载体,制备了CuO/MnO2/γ-Al2O3复合催化剂,考察了成分配比、浸渍时间对催化剂催化活性的影响,研究了氧气分压、催化剂投加量、反应温度和反应时间对催化亚临界水氧化法处理糖蜜酒精废液过程的影响规律.结果表明:CuO/MnO2/γ-Al2O3催化剂是催化亚临界水氧化法处理糖蜜酒精废液的可选催化剂;当进水CODCr的质量浓度为10×104mg/L时,适宜的氧气供应量为理论需氧量的3.5~4.7倍,催化剂的投加量以10g/L为佳;在360℃下反应10 min,处理水可达到<污水综合排放标准>GB 9878-1996的一级标准. 展开更多
关键词 催化 亚临界水氧化 糖蜜酒精废液 催化剂 废水处理
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超临界水氧化处理对氨基苯酚废水研究 认领 被引量:3
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作者 甄宝勤 葛红光 +1 位作者 李星彩 郭小华 《化工技术与开发》 CAS 2005年第5期 44-46,共3页
采用Cu2+为催化剂、H2O2为氧化剂,在一连续流反应器中进行了催化超临界水氧化对氨基苯酚实验.研究了温度、压力、停留时间和Cu2+浓度对对氨基苯酚氧化降解的影响.结果表明,在超临界水中对氨基苯酚能被有效去除.对氨基苯酚的去除率随反... 采用Cu2+为催化剂、H2O2为氧化剂,在一连续流反应器中进行了催化超临界水氧化对氨基苯酚实验.研究了温度、压力、停留时间和Cu2+浓度对对氨基苯酚氧化降解的影响.结果表明,在超临界水中对氨基苯酚能被有效去除.对氨基苯酚的去除率随反应温度和压力的升高、停留时间的延长和Cu2+浓度增大而提高.当Cu2+浓度为30 mg·L-1时,对氨基苯酚的去除率与无催化剂时相比有了较大的提高,当30 MPa、500 ℃、2.8 s和Cu2+浓度为30 mg·L-1时,COD 去除率高达97.2 %. 展开更多
关键词 超临界水氧化 对氨基苯酚 催化剂
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废水中氨氮湿式空气氧化和超临界水氧化研究进展 认领 被引量:3
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作者 陈瑞勇 林芸 +1 位作者 张荣 毕继诚 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2004年第5期 331-335,共5页
湿式空气氧化法(WAO)和超临界水氧化法(SCWO)废水处理技术近年已有广泛研究.当催化剂存在于氧化体系时,不仅能降低反应温度、压力,而且可提高废水中有害物质的降解效率.介绍了氨的湿式空气氧化和超临界水氧化催化剂应用的研究进展、各... 湿式空气氧化法(WAO)和超临界水氧化法(SCWO)废水处理技术近年已有广泛研究.当催化剂存在于氧化体系时,不仅能降低反应温度、压力,而且可提高废水中有害物质的降解效率.介绍了氨的湿式空气氧化和超临界水氧化催化剂应用的研究进展、各种催化剂在超临界水中的稳定性能及氨的催化超临界水氧化情况. 展开更多
关键词 氨氮 湿式空气氧化 超临界水氧化 催化剂 废水处理
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