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空间位阻对吡啶过度修饰导致丝光沸石二甲醚羰基化酸性位中毒后再生的诱导作用 预览
1
作者 赵娜 田野 +6 位作者 张丽芙 程庆鹏 吕帅帅 丁彤 胡振芃 马新宾 李新刚 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第6期895-904,共10页
当今世界环境与能源问题日益加剧,乙醇作为一种重要的清洁燃料和化学品受到广泛关注,迫切需要探索高效的乙醇合成方法,以满足日益增长的市场需求.其中,将煤炭、生物质、页岩气等为原料合成的二甲醚通过羰基化反应制乙酸甲酯、乙酸甲酯... 当今世界环境与能源问题日益加剧,乙醇作为一种重要的清洁燃料和化学品受到广泛关注,迫切需要探索高效的乙醇合成方法,以满足日益增长的市场需求.其中,将煤炭、生物质、页岩气等为原料合成的二甲醚通过羰基化反应制乙酸甲酯、乙酸甲酯加氢制乙醇的串联式绿色乙醇合成路线具有重要的工业应用前景.然而,在二甲醚羰基化过程中,丝光沸石分子筛易积碳失活,阻碍了其工业应用.吡啶改性可以毒化丝光沸石12元环孔道中的酸性位,抑制积碳的形成,进而大幅度提高该催化剂的稳定性,但同时会使其催化活性降低约40%–50%.为了解决这一难题,本文从分子水平上研究了吡啶吸附行为以及分子筛骨架空间位阻对丝光沸石催化剂上二甲醚羰基化反应的影响.通过解析丝光沸石的骨架结构,我们发现位于8元环侧袋和12元环孔道共用孔壁处O2位置上的酸性位是二甲醚羰基化反应的活性位,但它们在吡啶修饰过程中易被毒化而使催化剂活性下降.密度泛函理论计算结果表明,吡啶分子因受分子筛骨架空间位阻的影响,在O2处酸性位上的吸附较弱.而实验结果也表明,通过673K热处理可以再生被吡啶毒化的O2活性位,而并不影响12元环孔道中其它吡啶分子的吸附.因此,该热处理方法可以使丝光沸石催化剂保持高稳定性的同时,将二甲醚羰基化反应催化活性提高约60%.本文从分子水平证明了丝光沸石中O2活性位对二甲醚羰基化反应的重要作用,为绿色乙醇合成技术研究提供了新的思路,也为其它高效分子筛催化体系设计提供了有益的参考. 展开更多
关键词 丝光沸石 吡啶修饰 二甲醚 羰基化 再生 空间位阻 稳定性
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Ga2O3改性Cu/SiO2催化剂降低水蒸气催化重整产物中CO选择性 预览
2
作者 黄静静 蔡金孟 +4 位作者 马奎 丁彤 田野 张静 李新刚 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第4期431-441,共11页
采用蒸氨法制备的xGa-Cu/SiO2催化剂可以同时产生Cu0和Cu+物种,加入Ga后催化剂的二甲醚水蒸气重整反应活性和选择性都有很大程度的提高,其中5Ga-Cu/SiO2催化剂在380℃时的二甲醚转化率为99.8%,CO选择性为4.8%。通过透射电子显微镜(TEM)... 采用蒸氨法制备的xGa-Cu/SiO2催化剂可以同时产生Cu0和Cu+物种,加入Ga后催化剂的二甲醚水蒸气重整反应活性和选择性都有很大程度的提高,其中5Ga-Cu/SiO2催化剂在380℃时的二甲醚转化率为99.8%,CO选择性为4.8%。通过透射电子显微镜(TEM),氢气-程序升温还原(H2-TPR),N2O滴定和X射线光电子能谱(XPS)结果发现,Ga与Cu物种之间的相互作用,一方面可以提高Cu物种的分散度,另一方面可以促进Cu+的形成。通过改变Ga负载量可以调变Cu+/(Cu^0 + Cu^+)的比例,氢气的时空收率结果表明,Ga通过调变Cu+/(Cu^0 + Cu^+)影响催化活性,并且当Cu+/(Cu^0 + Cu^+)= 0.5时,氢气时空收率达到最大值为5.02 mol·g^-1·h^-1。程序升温表面反应(TPSR)结果表明,Ga通过促进水气变换反应提高反应产物CO2选择性。 展开更多
关键词 水蒸气重整 二甲醚 CU/SIO2 GA2O3 选择性
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UiO-66-NH2表面修饰Ag/AgCl:利用等离子态银和异质结的协同作用实现高效可见光催化 预览
3
作者 赵琬玥 丁彤 +4 位作者 王亚婷 武墨青 金文峰 田野 李新刚 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第8期1187-1197,共11页
人工合成染料广泛应用于制革、涂料、化妆品等行业,是工业废水中的常见污染物.染料残留物即使浓度较低也可以对环境和生物造成严重危害,因此在排放前将工业废水中的染料降解为无毒无害物质十分必要.光催化为降解有机污染物提供了一个利... 人工合成染料广泛应用于制革、涂料、化妆品等行业,是工业废水中的常见污染物.染料残留物即使浓度较低也可以对环境和生物造成严重危害,因此在排放前将工业废水中的染料降解为无毒无害物质十分必要.光催化为降解有机污染物提供了一个利用太阳能且无二次污染的途径. UiO-66-NH2是具有可见光吸收性能的金属-有机骨架化合物(MOFs),近年来引起了光催化领域研究人员的广泛关注.但吸光能力不足和载流子的快速复合限制了它在光催化领域的进一步应用.本文通过沉淀-光沉积法制备了一系列不同银含量的UiO-66-NH2/Ag/AgCl复合物,通过XRD、SEM、TEM及XPS等手段对该体系进行了表征.结果表明, UiO-66-NH2表面成功负载了Ag/AgCl,形成了异质结,并且没有改变MOFs的骨架结构.UV-vis结果表明, UiO-66-NH2/Ag/AgCl结构中的Ag具有表面等离子体共振效应(SPR).随后,通过在可见光条件下降解罗丹明B测试了UiO-66-NH2/Ag/AgCl系列样品的光催化性能,其中Ag含量为16.2 wt.%的UiO-66-NH2/Ag/AgCl表现出最高的光降解速率,分别是UiO-66-NH2和Ag/AgCl的10倍和4倍.我们认为, Ag的SPR效应增强了复合物吸收可见光的能力,异质结的形成加速了光生电子和空穴的分离,二者的协同作用极大地提高了光降解活性.通过活性物种俘获实验确定了在该体系的光降解反应过程中超氧自由基(·O2^-)是主要活性物种.此外,通过对电子传输路径的研究,结果发现Ag的SPR效应加剧了光生电子的产生,有利于·O2^-的形成.实验还发现含有过量Ag的UiO-66-NH2/Ag/AgCl样品的光降解效率有一定程度的下降,通过对样品形貌的考察,推测过量Ag会造成Ag/AgCl颗粒团聚,降低UiO-66-NH2和Ag/AgCl之间的作用力,不利于异质结的形成,进而影响光降解活性.总之,本文通过UiO-66-NH2与Ag/AgCl的结合,克服了其各自的缺陷,提升了可见光吸收能力和载流子分离效率,大幅度改� 展开更多
关键词 UiO-66-NH2 Ag/AgCl 异质结 可见光催化 超氧自由基
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液固循环流化床的开发与应用——过程集成与强化 预览
4
作者 陈少奇 邵媛媛 +2 位作者 马可颖 郑莹 祝京旭 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第1期122-135,共14页
液固循环流化床(LSCFB)是近三十年来发展起来的一种新型流化床反应器,具有传质传热效率高、操作强度大、占地面积小、可同时进行两种反应等优点,在传统化工过程集成和强化中具有广阔的应用前景。本文主要结合液固循环流化床的特点,介绍... 液固循环流化床(LSCFB)是近三十年来发展起来的一种新型流化床反应器,具有传质传热效率高、操作强度大、占地面积小、可同时进行两种反应等优点,在传统化工过程集成和强化中具有广阔的应用前景。本文主要结合液固循环流化床的特点,介绍了液固循环流化床的发展历程、装置结构及基本特性,并结合几个应用实例重点阐述液固循环流化床如何在蛋白质的提取、乳酸发酵与分离、含酚废水中去除苯酚、污水生物处理等方面实现过程集成与强化。最后对液固循环流化床未来的发展进行了展望,提出了在未来的工业生产过程中,可根据工艺的需要并结合反应器的特点,将反应器进行有效地组合改进,从而实现多个反应过程的集成与强化,为今后生产模式的改变提供了新的思路。 展开更多
关键词 液固循环流化床 反应器 过程集成与强化 蛋白质提取 乳酸发酵 污水处理
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丁烯氧化脱氢钼铋系催化剂:晶相之间的协同效应 预览
5
作者 张思泽 万超 +3 位作者 曾亮 程党国 陈丰秋 巩金龙 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第1期334-343,共10页
钼铋系催化剂以其优良的性能一直以来都是丁烯氧化脱氢研究和应用的热点。本文简述了已有研究中对钼铋系催化剂及改性后的多组分催化剂的晶相结构及其与反应性能间关系的研究进展。指出在钼铋催化剂中,有较多晶格缺陷的α-Bi2(MoO4)3提... 钼铋系催化剂以其优良的性能一直以来都是丁烯氧化脱氢研究和应用的热点。本文简述了已有研究中对钼铋系催化剂及改性后的多组分催化剂的晶相结构及其与反应性能间关系的研究进展。指出在钼铋催化剂中,有较多晶格缺陷的α-Bi2(MoO4)3提供吸附位,氧流动性较强的γ-Bi2MoO6提供晶格氧,二者的协同作用提高了催化剂的活性。而在改性后的多组分钼铋系催化剂中,添加的组分与钼铋元素结合生成新的晶相,产生了更多的晶格缺陷及氧供体,从而提升了催化性能。对于钼铋系催化剂进一步改进的方向,本文认为在添加组分的方法基础上,还可以从催化剂表面结构方面入手,进行进一步的深入探究。 展开更多
关键词 烯烃 氧化脱氢 催化剂 晶型结构
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冷邦定法制备金属粉末涂料
6
作者 董帅 张海萍 +2 位作者 邵媛媛 张辉 祝京旭 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2019年第6期1420-1426,共7页
提出了一种常温下金属粉末涂料冷邦定的方法.该法首先由聚乙烯醇(PVA)胶水包裹金属铝粉制备带胶铝粉,而后通过流化床湿空气法处理带胶铝粉和粉末涂料底粉,实现二者在室温下的邦定.通过实验对流化床湿空气法中相关影响因素:流化气体相对... 提出了一种常温下金属粉末涂料冷邦定的方法.该法首先由聚乙烯醇(PVA)胶水包裹金属铝粉制备带胶铝粉,而后通过流化床湿空气法处理带胶铝粉和粉末涂料底粉,实现二者在室温下的邦定.通过实验对流化床湿空气法中相关影响因素:流化气体相对湿度、流化时间和流化气体流量进行了考察,得出在该装置上当流化气体为饱和湿空气,流化时间为10 min,流化气体流量为0.5 L·min^-1时,邦定效果最佳.与未邦定的金属粉末涂料相比,沉积到测试板上的样品与初始样品中金属铝粉含量差值大大减小,说明金属铝粉和底粉邦定成功,制备的金属粉末涂料达到工业使用要求. 展开更多
关键词 金属粉末涂料 邦定 聚乙烯醇(PVA) 流化床
Ni/CeO2前驱体分解方法对CO甲烷化活性的影响 预览
7
作者 张晓珊 芮宁 +2 位作者 贾忻宇 胡雪 刘昌俊 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第4期495-503,M0002共10页
CO甲烷化制备合成天然气是煤化工的重要过程之一,也是合成氨过程和燃料电池除去痕量CO的重要反应.CO甲烷化催化剂包括贵金属催化剂和镍基催化剂.其中,镍基催化剂由于具有较好的活性以及较低的成本受到广泛的重视.目前,镍基CO甲烷化催化... CO甲烷化制备合成天然气是煤化工的重要过程之一,也是合成氨过程和燃料电池除去痕量CO的重要反应.CO甲烷化催化剂包括贵金属催化剂和镍基催化剂.其中,镍基催化剂由于具有较好的活性以及较低的成本受到广泛的重视.目前,镍基CO甲烷化催化剂仍需解决的问题是提高低温活性以及抗积碳性能.目前的改进方法主要包括:(1)控制催化剂尺寸;(2)控制催化剂结构;(3)提高Ni-载体的相互作用;(4)使用结构可控的载体;(5)改进载体性质.其中,通过控制催化剂尺寸来控制催化剂结构是一种有效的改进方式.使用冷等离子体来分解镍前驱体是一种快速有效的制备尺寸小、分散度好的镍基催化剂的方法.本文使用常压介质阻挡放电等离子体(150℃左右)分解硝酸镍前驱体,得到的催化剂再经过500℃氢气还原得到高分散Ni/CeO2催化剂.作为对比,同时采用常规热焙烧方法分解硝酸镍制备了催化剂.对催化剂进行了X射线衍射(XRD)、CO脉冲化学吸附、CO程序升温脱附(CO-TPD)、CO红外漫反射光谱(CO-DFTIR)及X射线光电子能谱(XPS)等分析,同时进行了CO甲烷化反应活性和300℃下稳定性测试,发现等离子体分解制备得到的催化剂具有更好的CO低温甲烷化性能、更高的CH4选择性、更好的低温稳定性和抗积碳性能.在250℃时,等离子体分解法制备的催化剂上的CO转化率能达到96.8%,CH4选择性接近100%,但是热焙烧分解制备的催化剂上却只有14.7%的CO转化率.在低温(300℃)稳定性测试中,等离子体分解制备的催化剂具有优异的稳定性.与常规热焙烧方法得到的催化剂相比,等离子体制备得到的催化剂具有高的Ni分散度、更高的CO吸附性能以及更强的金属-载体相互作用.由于金属-载体相互作用被加强,部分电子由载体转移到金属Ni上,增强了金属与CO反键π轨道之间的电子密度,C–O键更易断裂,有利于甲烷化的发生.此外, 展开更多
关键词 镍 氧化铈 一氧化碳 合成气 甲烷化 等离子体
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表面具有非交联结构糖蛋白识别位点的分子印迹聚合物微球的可控制备 被引量：1
8
作者 黄丽洁 郑从光 张会旗 《科学通报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第13期1407-1417,共11页
将原子转移自由基沉淀聚合技术、表面锚定糖蛋白策略及表面引发的可控自由基聚合方法相结合,发展了一种简便高效地制备表面具有(由亲水性聚合物刷形成的)非交联结构糖蛋白(卵清蛋白(OVA))识别位点的分子印迹聚合物(MIP)微球的新方法.对... 将原子转移自由基沉淀聚合技术、表面锚定糖蛋白策略及表面引发的可控自由基聚合方法相结合,发展了一种简便高效地制备表面具有(由亲水性聚合物刷形成的)非交联结构糖蛋白(卵清蛋白(OVA))识别位点的分子印迹聚合物(MIP)微球的新方法.对所得具有不同非交联印迹壳层厚度的MIP微球的形貌、化学结构、表面亲水性及模板吸附性能进行了系统研究.结果表明,该方法可高效制备在水溶液中对OVA具有优异识别性能的MIPs.随着MIP微球表面亲水性聚合物刷的引入,其表面亲水性与水相分散稳定性明显提高;同时亲水性聚合物刷的长度亦对MIPs的模板吸附性能有显著影响:只有当亲水性聚合物刷长度与OVA粒径加上微球表面修饰的苯硼酸基的总长度相近时, MIP微球对OVA的吸附容量与专一性吸附方能达到最优;此外,该MIP还具有良好的OVA选择性. 展开更多
关键词 分子印迹聚合物 糖蛋白 表面锚定 可控表面印迹 亲水性聚合物刷 未交联的印迹位点
一种高效稳定的低负载量的氯化-2-羟乙基三甲胺改性钌基催化剂用于乙炔氢氯化反应 预览
9
作者 李航 吴博韬 +4 位作者 王建辉 王富民 张旭斌 王刚 李海朝 《催化学报》 CSCD 北大核心 2018年第11期1770-1781,共12页
来自煤化工的乙炔氢氯化生产氯乙烯的工艺由于其经济优势成为我国生产PVC的主要路线.为了降低该工艺中汞触媒催化剂对环境的毒害,开发高效环保的乙炔氢氯化无汞催化剂刻不容缓.但已有研究表明,稳定性差和价格高昂成为制约乙炔氢氯化非... 来自煤化工的乙炔氢氯化生产氯乙烯的工艺由于其经济优势成为我国生产PVC的主要路线.为了降低该工艺中汞触媒催化剂对环境的毒害,开发高效环保的乙炔氢氯化无汞催化剂刻不容缓.但已有研究表明,稳定性差和价格高昂成为制约乙炔氢氯化非汞催化剂工业化的瓶颈.由此,我们选用价格低廉、催化活性良好的RuCl3作为催化剂的前驱体,采用浸渍法制备了低负载量的氯化-2-羟乙基三甲胺改性RuCl3的催化剂,其中活性组分在ESI-MS中观测到是一种离子型配合物,其阴阳离子分别为RuCl4–和C5H14NO+.该催化剂在乙炔氢氯化反应中的测试结果表明,氯化-2-羟乙基三甲胺的加入可以显著提高催化活性和稳定性.通过透射电镜(TEM)和扫描-透射电镜(STEM)表征表明,该催化体系的活性组分具有良好的分散性,季铵盐[Me3NCH2CH2OH]Cl不仅与RuCl3形成配合物为活性组分,其过量时也提供了一个溶剂环境,能够稳定活性组分不团聚.透射电镜和X射线光电子能谱(XPS)结果共同表明,相比于单一负载的RuCl3催化剂,该催化体系中Ru物种基本保持在+3氧化态,不易在制备过程中被氧化或在反应过程中被还原性气体乙炔还原为金属颗粒,表现出了良好的稳定性.程序升温脱附(TPD)结果表明,氯化-2-羟乙基三甲胺这一季铵盐的加入能够大幅度提升体系对氯化氢的吸附,降低体系对乙炔和产物氯乙烯的吸附,从而促进乙炔氢氯化反应的进行,减少体系吸附乙炔或氯乙烯过强导致的积炭现象.另一方面,本工作中采用密度泛函理论方法研究了乙炔氢氯化非汞催化剂的性质、催化剂与反应物的吸附和相互作用模式.其中吸附能的计算结果表明,活性组分和季铵盐都能够提升对氯化氢的吸附,季铵盐还能够抑制体系对乙炔的吸附,计算结果与TPD的结果基本一致.对反应物和催化剂之间的相互作用进行了考察,发现该体系对氯 展开更多
关键词 乙炔氢氯化 高活性 非均相催化 离子型配合物 钌
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代谢工程技术方法研究进展 预览 被引量：1
10
作者 杨祖明 李炳志 《生物加工过程》 CAS 2018年第1期1-11,共11页
代谢工程技术是构建微生物细胞工厂的重要方法。过去20年,代谢工程技术在生产高附加值生物活性物质和大宗商业化学品等方面被广泛应用,极大地推动了医药、能源、环境等行业的技术变革和高速发展。近些年来,随着合成生物学、分子生物学... 代谢工程技术是构建微生物细胞工厂的重要方法。过去20年,代谢工程技术在生产高附加值生物活性物质和大宗商业化学品等方面被广泛应用,极大地推动了医药、能源、环境等行业的技术变革和高速发展。近些年来,随着合成生物学、分子生物学以及计算机科学等相关学科技术的发展,代谢工程在代谢网络分析、提高菌株性能、途径酶的共定位表达等方面呈现许多新的发展,本文对这些技术方法的研究和应用进行了概述。 展开更多
关键词 代谢工程 合成生物学 代谢网络分析 途径酶共定位
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小型气-液-固流化床液相的停留时间分布 预览
11
作者 姚东 刘明言 李翔南 《化工学报》 CSCD 北大核心 2018年第11期4754-4762,共9页
采用脉冲示踪技术,研究了3mm床径的小型气-液-固流化床内液相停留时间分布。以KCl为示踪剂,液相为去离子水,气相为空气,固相为平均粒径0.123~0.222mm的玻璃微珠和氧化铝颗粒,测量流化床出口液相的电导率,得到其停留时间分布曲线。结果表... 采用脉冲示踪技术,研究了3mm床径的小型气-液-固流化床内液相停留时间分布。以KCl为示踪剂,液相为去离子水,气相为空气,固相为平均粒径0.123~0.222mm的玻璃微珠和氧化铝颗粒,测量流化床出口液相的电导率,得到其停留时间分布曲线。结果表明,增大表观液速和表观气速,分布曲线变窄,平均停留时间缩短,Peclet数增大;固相的存在使液相的平均停留时间增长。表观液速1.96~15.70mm?s?1,表观气速1.18~1.96mm?s?1的条件下,流动接近层流;平均停留时间的范围为(19.6±0.34)s~(48.0±0.92)s,建立的Pe经验关联式对实验结果有较好的预测,偏差在±25%以内。研究结果对于小型三相流化床的设计放大具有指导意义。 展开更多
关键词 流化床 小型气-液-固流化床 停留时间分布 层流 多相流
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基于RSSI的无线传感器网络被动式无源感知研究 预览
12
作者 冯俞璋 王磊 +3 位作者 王元麒 李益红 谭毓银 宋浩 《广西大学学报：自然科学版》 北大核心 2018年第2期604-611,共8页
为研究无线传感器网络在特定区域内进行感知的表现,在目标区域内部署传感器节点,测出无人状态下和有人进入时各个节点的接收信号强度指示,并用一种基于中值滤波的被动式无源感知算法对结果进行分析。分析结果表明:无线传感器网络对部署... 为研究无线传感器网络在特定区域内进行感知的表现,在目标区域内部署传感器节点,测出无人状态下和有人进入时各个节点的接收信号强度指示,并用一种基于中值滤波的被动式无源感知算法对结果进行分析。分析结果表明:无线传感器网络对部署环境要求不高,它可以应用于诸多不依赖于环境的领域;当有人进入监测区域时,必定会对区域内节点的接收信号产生影响,使接收信号强度有所波动,通过分析这种波动就可以实现感知;采用中值滤波的方式对被动式无源感知算法进行优化,该方法能有效地减少随机性和不稳定性带来的误差影响,使测量值更接近于真实值,也使感知算法的准确度有所提高。 展开更多
关键词 被动式无源感知 接收信号强度指示(RSSI) 波动影响 无线传感器网络(WSN) 中值滤波 感知算法
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环己烷甲酸晶体结构及生长动力学 预览
13
作者 杨丽静 谢闯 《化学工业与工程》 CAS CSCD 2018年第3期74-78,共5页
通过熔融结晶得到高质量环己烷甲酸单晶，并首次报道采用X射线单晶衍射解析所得CCA单晶结构。环己烷甲酸晶体为单斜晶系，空间群为P21／c，晶胞参数为a=1．19113nm，b=1．07421nm，c=1．10733nm，β=94．72°，同时利用Material Stu... 通过熔融结晶得到高质量环己烷甲酸单晶，并首次报道采用X射线单晶衍射解析所得CCA单晶结构。环己烷甲酸晶体为单斜晶系，空间群为P21／c，晶胞参数为a=1．19113nm，b=1．07421nm，c=1．10733nm，β=94．72°，同时利用Material Studio软件预测其晶习。利用DSC测定不同降温速率下的出晶温度与诱导期。通过热台显微镜对环己烷甲酸晶体生长进行了在线观测，对不同温度下的生长速率进行了研究，发现主要显露晶面的生长速率与过冷度为指数关系。 展开更多
关键词 环己烷甲酸 晶体结构 晶习预测 晶体生长动力学
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溶剂萃取-树脂吸附联合脱除盐湖老卤中的微量硼 预览 被引量：1
14
作者 王雄 刘明言 宋军超 《化工进展》 CSCD 北大核心 2017年第10期3625-3632,共8页
采用溶剂萃取-树脂吸附联合的方法对青海盐湖卤水中的硼进行了提取和脱除。研究了pH、相比和萃取级数对萃取过程的影响，讨论了萃取后卤水的pH和树脂用量等对吸附过程的影响，考察了D564树脂的吸附等温线和吸附动力学特性，并对反萃和... 采用溶剂萃取-树脂吸附联合的方法对青海盐湖卤水中的硼进行了提取和脱除。研究了pH、相比和萃取级数对萃取过程的影响，讨论了萃取后卤水的pH和树脂用量等对吸附过程的影响，考察了D564树脂的吸附等温线和吸附动力学特性，并对反萃和洗脱过程进行了优化。研究结果表明：萃取过程中卤水pH为2时，萃取效果最佳，相比和萃取级数增加至3后继续增加相比和萃取级数对进一步降低卤水中硼浓度的作用并不明显；吸附过程中卤水的pH最佳值为7，吸附动力学数据符合准二级动力学模型，吸附等温线数据符合Langmuir等温吸附模型；当树脂用量为6g/(100mL卤水)时，可直接将一级萃取后卤水中的硼浓度降低至1.0mg/L以下；建议使用0.1mol/L的NaOH溶液作反萃剂，0.5mol/L的HCl溶液作洗脱剂。 展开更多
关键词 溶剂萃取 吸附 硼酸 盐湖卤水
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磺丁基醚-β-环糊精的微波辅助合成及结构表征 被引量：1
15
作者 张毅民 徐景娜 白家瑞 《化学通报》 CSCD 北大核心 2017年第6期585-588,572共5页
以1,4丁磺内酯、β-环糊精为原料,采用微波辐射加热及分步加碱的方法,探究了合成不同取代度磺丁基醚-β-环糊精的新工艺,并考察了初始加碱量对产物取代度的影响。合成工艺条件是：β-环糊精与1,4丁磺内酯的摩尔比分别为1∶1.1、1∶4、1... 以1,4丁磺内酯、β-环糊精为原料,采用微波辐射加热及分步加碱的方法,探究了合成不同取代度磺丁基醚-β-环糊精的新工艺,并考察了初始加碱量对产物取代度的影响。合成工艺条件是：β-环糊精与1,4丁磺内酯的摩尔比分别为1∶1.1、1∶4、1∶8,反应温度为85℃,微波输出功率为400W,反应时间2~3h。该条件下所得产品的平均取代度分别为1.12、3.96、6.83,收率分别为86.3%、85.6%、85.1%。采用红外、核磁氢谱、质谱和毛细管电泳技术对合成的产品进行结构表征及取代度计算。结果表明,该新工艺合成了特定取代度的磺丁基醚-β-环糊精,而且与传统合成工艺相比,具有反应时间短、用碱量少、反应条件温和等优点。 展开更多
关键词 Β-环糊精 1 4丁磺内酯 磺丁基醚-Β-环糊精 微波辐射
杂原子掺杂碳基氧还原反应电催化剂研究进展 预览 被引量：2
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作者 周宇 王宇新 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第2期519-534,共16页
氧还原反应（ORR）是质子交换膜燃料电池和金属空气电池等清洁能源转化技术中的关键步骤,但其反应能垒高,动力学缓慢。目前,氧还原性能最佳的催化剂仍然是已经商业化的碳载铂（Pt/C）催化剂,但其价格高、资源储量低,难以大规模应用。因... 氧还原反应（ORR）是质子交换膜燃料电池和金属空气电池等清洁能源转化技术中的关键步骤,但其反应能垒高,动力学缓慢。目前,氧还原性能最佳的催化剂仍然是已经商业化的碳载铂（Pt/C）催化剂,但其价格高、资源储量低,难以大规模应用。因此,近年来许多研究者致力于探寻低成本高性能非铂ORR催化剂,以期降低催化剂成本,推进质子交换膜燃料电池和金属空气电池的商业化进程。杂原子掺杂碳材料属于一种新型的非贵金属ORR催化剂,具有优异的电化学性能且成本低廉,显示了广阔的应用前景。以杂原子的不同作用原理为线索综述最近几年杂原子掺杂碳基ORR催化剂的研究进展,着重论述杂原子对于碳材料电子结构的影响,并讨论了杂原子掺杂碳材料催化剂面临的问题以及发展趋势。 展开更多
关键词 氧还原反应 杂原子掺杂 电催化剂 电子材料 催化 电子学
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氢氟酸加入量对钛基半导体结构演变及光催化性能的影响 预览
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作者 张昊 李新刚 +5 位作者 蔡金孟 王亚婷 武墨青 丁彤 孟明 田野 《物理化学学报》 CSCD 北大核心 2017年第10期2072-2081,共10页
以钛酸丁酯为钛源，氢氟酸为氟源，采用溶剂热法制备了一系列钛基半导体纳米晶，考察了氢氟酸加入量对纳米晶结构演变的影响，并通过光催化产氢、光降解罗丹明B及瞬态光电流响应测试了所得纳米晶的光催化性能。当不加氢氟酸时，所得纳... 以钛酸丁酯为钛源，氢氟酸为氟源，采用溶剂热法制备了一系列钛基半导体纳米晶，考察了氢氟酸加入量对纳米晶结构演变的影响，并通过光催化产氢、光降解罗丹明B及瞬态光电流响应测试了所得纳米晶的光催化性能。当不加氢氟酸时，所得纳米晶为Ti02纳米颗粒，主要暴露{001}面。加入少量氢氟酸时，所得纳米晶为主要暴露{001}面的Ti02纳米片，这是由于氟离子吸附于纳米晶表面，降低{001}面表面能所致。由于{001）面与{101}面间的晶面异质结促进了载流子分离，该样品表现出了最高的光催化性能。继续增加氢氟酸加入量，氟离子开始进入晶格构成新晶相，所得纳米晶的表面与体相均形成Ti02与TiOF2混合相，形貌呈现片层堆叠结构，光催化性能下降。当进一步增加氢氟酸加入量后，氟离子全部进入晶格形成大颗粒（NH4）03Ti011F21。因其具有不适宜光催化反应的能带结构，该物质表现出了较差的光催化活性，但其可作为制备氮、氟掺杂钛基半导体材料的前驱体使用。 展开更多
关键词 氢氟酸 钛基半导体 结构演变 光催化 光电性能
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金属氧化物催化生物质衍生羧酸酮基化研究进展 被引量：1
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作者 丁爽 葛庆峰 祝新利 《化学学报》 CSCD 北大核心 2017年第5期439-447,共9页
从可再生的木质纤维素生物质制备液体燃料受到越来越多的关注．有机羧酸是生物质解聚生物油的重要成分，使得生物油具有酸性、腐蚀性和不稳定性．因而，羧酸的去除十分关键．酮基化反应将两分子羧酸转化为酮、二氧化碳和水，不使用氢气... 从可再生的木质纤维素生物质制备液体燃料受到越来越多的关注．有机羧酸是生物质解聚生物油的重要成分，使得生物油具有酸性、腐蚀性和不稳定性．因而，羧酸的去除十分关键．酮基化反应将两分子羧酸转化为酮、二氧化碳和水，不使用氢气的情况下高效脱氧且增加碳链长度．此外，生成的酮为重要化学品．目前酮基化反应的机理和活性位的研究还存在争论．因酮基化反应过程生成的中间产物不同（如β-酮酸、酮烯、羧化物、酰基碳正离子等），研究者们提出了不同的反应机理，如伊酮酸机理和酮烯机理．酮基化反应属于结构敏感性反应，因此金属氧化物表面结构的不同会导致酮基化反应活性不同．酸碱位协同作用在酮基化反应过程中是必不可少的，同时氧空位可以提高酮基化反应的活性．本综述重点从酮基化反应机理、金属氧化物的表面结构、酸碱性及氧化还原性方面对酮基化反应进行了评述，并对其进行了展望． 展开更多
关键词 羧酸 酮基化 金属氧化物 表面结构及性质 反应机理
室温电子还原制备金纳米颗粒与琼脂糖复合膜的表征与应用 预览 被引量：1
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作者 方敏 王宗元 刘昌俊 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第2期435-440,共6页
利用室温电子还原技术合成了一种金纳米颗粒与琼脂糖复合膜。合成过程采用氩气辉光放电为廉价电子源,方便快捷,绿色环保。通过紫外-可见（UV-Vis）分光光度计、透射电子显微镜（TEM）、扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）仪、光... 利用室温电子还原技术合成了一种金纳米颗粒与琼脂糖复合膜。合成过程采用氩气辉光放电为廉价电子源,方便快捷,绿色环保。通过紫外-可见（UV-Vis）分光光度计、透射电子显微镜（TEM）、扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）仪、光电子能谱（XPS）等表征,发现可以通过改变氯金酸浓度调控复合膜中金纳米颗粒的分布,加入聚乙烯吡咯烷酮（PVP）可有效控制金纳米颗粒的形貌。由于复合膜具有金纳米颗粒密集排布的结构,可作为表面增强拉曼散射（SERS）活性基底。实验表明,以对氨基苯硫酚为探针,该复合膜作为SERS基底,SERS平均增强因子超过了106,检测限达到了10-12mol？L-1。除此之外,作为SERS基底,复合膜具有良好的均一性和稳定性。 展开更多
关键词 电子还原 复合膜 金 表面增强拉曼散射
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基于模糊信息粒化和LSSVM真空玻璃保温性能预测研究 预览
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作者 张亮 王磊 +3 位作者 王元麒 李益红 谭毓银 宋浩 《广西大学学报：自然科学版》 北大核心 2017年第6期2230-2238,共9页
真空玻璃传热过程是非线性复杂的系统。为了研究真空玻璃的保温性能,提出一种基于模糊信息粒化和LSSVM真空玻璃保温性能预测研究的智能检测方法。根据工业现场采集数据,考虑真空玻璃传热过程的选择透过性,将采集的多元样本数据进行模糊... 真空玻璃传热过程是非线性复杂的系统。为了研究真空玻璃的保温性能,提出一种基于模糊信息粒化和LSSVM真空玻璃保温性能预测研究的智能检测方法。根据工业现场采集数据,考虑真空玻璃传热过程的选择透过性,将采集的多元样本数据进行模糊粒化处理,提取各窗口有效的分量信息,建立基于最小二乘支持向量机的真空玻璃保温性能的预测模型,实现对真空玻璃非热源一侧温度平均值和波动范围的联合预测。利用自适应模糊粒子群算法进行迭代,获取更优的模型参数,提高模型的性能。研究结果表明：预测结果在0℃～0.5℃,在一定波动范围内,能够有效预测真空玻璃的保温性能。 展开更多
关键词 真空玻璃 保温性能 模糊粒化 最小二乘支持向量机(LSSVM)
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